ON THE OPTICAL MEASUREMENT TECHNIQUES FOR DROPLET ICING EXPERIMENTS
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摘要: 液滴结冰过程广泛存在于日常生活与技术应用当中, 理解液滴结冰过程对航空安全、风力发电和极地海洋装备设计等领域具有重要意义. 光学测量方法为研究液滴结冰过程提供了重要的非接触式测量手段. 旨在总结并评估液滴结冰研究中常用的光学测量方法, 为液滴结冰实验中光学测量手段的运用提供全面的视角和深入的剖析. 文章从液滴结冰过程中涉及到的关键物理过程与机理出发, 首先概述液滴结冰过程中的关键物理过程和机理, 随后分类介绍液滴结冰研究中常用的光学测量方法, 包括传统的光学显微观察、高速摄影技术、非相干光学方法、激光探测技术以及近年发展的先进光学技术, 介绍基本原理, 展示应用案例, 分析各自优缺点. 指出光学测量方法在可视化液滴结冰过程的微观细节、动力学和物理机制等方面发挥了重要作用, 但也面临一些挑战, 如时空分辨率、测量精度和干扰抑制等. 最后, 从提高光学测量的分辨率、灵敏度、准确性、全面性以及机器学习对光学测量技术的助推作用等角度, 展望了液滴结冰研究中光学测量方法的发展方向, 以期光学测量方法为相关领域的科学研究和工程应用提供更加有力的支持.Abstract: Droplet icing is a common phenomenon in various aspects of our daily life and industrial applications. Understanding the process of droplet icing is of great importance in fields such as aviation safety, wind power generation, and the design of polar marine equipment. Optical measurement methods provide an important and non-contact approach for investigating the process of droplet icing. This review aims to comprehensively summarize and evaluate commonly employed optical measurement methods in droplet icing research. By providing an in-depth analysis and comprehensive perspective, it seeks to enhance our understanding of optical measurement techniques in droplet icing experiments. The review begins by summarizing the key physical processes and mechanisms involved in droplet icing, emphasizing their importance in studying this phenomenon. It subsequently classifies and introduces commonly utilized optical measurement methods in droplet icing research. These methods include traditional optical microscopy, high-speed photography, incoherent optics, laser detection techniques, and advanced optical technologies that have emerged in recent years. By analyzing the principles, advantages, disadvantages, and application cases of each method, we point out that optical measurement methods play a crucial role in visualizing and revealing the microscopic details, dynamic processes, and underlying mechanisms of droplet icing. However, this review also acknowledges the challenges faced by these methods, such as limitations in spatiotemporal resolution, measurement accuracy, and interference suppression. With the hope that optical measurement methods can provide more powerful support for researches and applications in related fields, the review also identifies areas for improvement and discusses potential advancements to enhance the capabilities of optical measurement techniques. It discusses potential strategies for improving resolution, sensitivity, accuracy, and comprehensiveness of optical measurements. Additionally, it also explores the potential integration of machine learning to enhance optical measurement technology. The ultimate goal is to facilitate scientific research and engineering applications in fields impacted by droplet icing through the continued development and utilization of optical measurement methods.
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Keywords:
- multiphase flow /
- droplet /
- freezing /
- optical measurement
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引 言
液滴是一种广泛存在于自然界以及工业应用场景中的流动形式. 由于在气-液界面附近存在着复杂的相互作用机制, 液滴界面流动行为呈现出丰富多样的物理现象[1]. 特别地, 当液滴接触固体表面时, 固体相的参与又会引入全新的相互作用, 比如移动接触线问题(moving contact line). 由于移动接触线附近的多尺度和非线性耦合力学效应, 其一直是流体力学中悬而未决的难题之一[2-4].
气-液-固三相接触线问题不仅存在于液滴与外界固体壁面接触的场景中, 同样可能存在于液滴的凝固过程中. 比如当液滴接触较低温度的介质时, 热传导或热对流作用可能会使液滴局部温度低于液体的凝固点, 进而导致液滴从液体状态向固体状态发生转变. 比如高空飞行过程中机翼表面的积冰[5], 寒冷地区输电线及风力发电机叶片上的积冰[6], 极地地区船舶和近海结构的积冰[7]等. 此外, 当液滴处在真空环境[8]或液滴中的某一液体组分具有较强的挥发性[9]时, 液滴蒸发导致的冷却效应也会使液滴表面发生凝固, 进而导致液滴相态发生改变, 甚至导致液滴的运动状态发生改变或者发生爆炸.
基于过往研究, 液滴结冰的一般过程可以分为以下5个物理过程[10-12], 如图1所示.
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(1)降温(liquid cooling): 液滴处于液体状态, 但液滴温度低于其凝固点TF, 此时液滴处于过冷状态, 对应图1(a)中的阶段①和图1(b)中的第i列. 在过冷状态下, 液滴内部的分子仍然是无序的, 并且没有形成冰晶核.
(2)成核(nucleation): 在过冷状态下, 当液滴温度低至成核温度TN或受到足够的外界刺激(如震荡和气溶胶颗粒等)作用时, 可以形成冰晶核, 对应图1(a)中的拐点②. 这些冰晶核提供了凝结位点, 使得液滴中的水分子可以开始有序地排列.
(3)复辉(recalescence): 伴随着冰晶核的形成, 相变潜热大量释放, 液滴温度从成核温度TN迅速升高至液滴的凝固点TF, 对应图1(a)中的阶段③和图1(b)中的第ii列.
(4)冰晶生长(freezing): 一旦冰晶核形成, 液滴中的水分子会在冰晶核上有序地结合, 形成冰晶体, 并逐渐增大, 这个过程称为冰晶生长, 对应图1(a)中的阶段④和图1(b)中的第iii列.
(5)结冰完成(solid cooling): 当冰晶生长到足够大的尺寸时, 整个液滴就会完全转变为固态, 即结冰完成. 在这个阶段, 液滴内部的水分子都以有序的冰晶结构排列. 此时液滴的温度会由于与低温介质间的热量交换而继续下降, 对应图1(a)中的阶段⑤和图1(b)中的第iv列.
需要注意的是, 液滴结冰的过程易受到多种因素的影响, 例如重力[12]、温度[13]、环境介质[14]、表面亲疏水性[15]、液滴中的气泡[16]、固体杂质[17]、盐度[18]和溶剂[19]等. 具体的结冰过程可能会因为这些因素的变化而发生显著变化. 因此, 在研究液滴结冰问题时, 避免在观察和测量过程中对结冰过程产生影响显得至关重要.
与此同时, 液滴结冰问题涵盖了流体流动、传热、传质、相变以及固体应力等诸多物理过程, 具有典型的多尺度、非线性和强耦合特征, 对实验中所采用的观察、测量技术手段的精度、分辨率和响应速度等均提出了极高的要求. 比如, 在流体流动方面, 需要对空气-水-冰三相分界线进行高分辨率动态捕捉[20], 对气-液界面可能存在的热Marangoni流动和溶质Marangoni流动进行流场测量[21], 对环境介质中的对流运动进行流场测量[22]; 在传热方面, 需要通过对温度分布及温度演化进行准确测量, 以明确相变潜热释放、基底热传导、与周围环境介质热交换的具体贡献[23-24]; 在传质方面, 伴随着冰-水分界线的传播, 水中溶解的气体[25]、盐分[26]、溶剂[27]等以及不溶性的杂质(如油滴[28]和纳米颗粒[29])会被排出, 形成微小尺度的多孔的糊状冰结构; 在相变方面, 冰晶的成核过程和生长过程[30]对测量技术的时间、空间分辨率均是极大的挑战; 在固体应力方面, 由温度梯度产生的热应力以及水凝固后体积膨胀所产生的应力会极大地影响液滴的形貌、运动状态, 可能会产生裂纹[13]、自发剥离[31], 甚至是自发的爆炸行为[32].
光学测量技术, 由于其非接触性、高分辨率及高灵敏度等特点, 可以最大程度避免对液滴结冰过程产生干扰, 为科研人员提供了一种实时观察和记录液滴结冰的过程, 获得关于结冰过程的重要参数和特征(如结冰温度、结冰速率、结冰核心的形态和尺寸等)的技术手段.
本文将从液滴结冰过程中涉及到的关键物理过程与机理出发, 梳理液滴结冰过程中常用的光学测量方法, 总结归纳近年来相关领域的主要研究进展以及关键问题. 本文的主体结构安排如下: 首先介绍液滴结冰的重要性和研究背景, 概述液滴结冰过程中的关键物理过程和机理(如图1所示); 总结并分类介绍液滴结冰研究中常用的光学测量方法(如图2所示), 包括传统的光学显微镜观察、高速摄影技术、非相干光学测量方法、基于激光的相干光学测量技术以及近年发展的先进光学技术; 通过对各种光学测量方法的原理、优缺点和应用案例的综合分析, 我们希望提供对液滴结冰研究全面的视角和深入的了解. 深入研究和拓展应用光学测量方法将有助于揭示液滴结冰过程中的微观细节, 从而为推动基础物理理解进步和指导相关工程应用提供有力支持.
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图 2 液滴结冰研究中常用的光学测量技术总结Figure 2. Summary of optical measurement techniques commonly used in droplet icing studies1. 高速摄影观察法
1.1 高速摄影观察法的原理
一套完整的高速摄影系统包含光学成像、光电成像、信号传输、控制及图像存储与处理等部分. 高速运动物体反射的照明光源或其自身发出的光[33], 经高速成像系统中的物镜成像后, 落在光电成像器件的像感面上. 受驱动电路控制的光电器件, 根据像感面上目标像光能量的分布, 快速响应, 在各采样点(即像素点)产生响应大小的电荷包, 完成图像的光电转换. 随后, 电荷包迅速转移至读出寄存器, 经信号处理后传输至电脑.
高速摄影技术具有实时目标捕获、图像快速记录、即时回放和图像直观清晰等突出优点[34]. 在液滴结冰研究中扮演着重要的角色. 它可以捕捉到液滴结冰的瞬间细节, 提供高时间分辨率的观察能力, 从而揭示结冰过程中的微观动态. 使用高速摄影技术进行液滴结冰研究时, 通常采用高帧率的摄像机结合适当的光源. 其中, 高帧率摄像机能够以每秒数千帧的速度记录图像, 从而捕捉到高速运动的液滴结冰过程, 适当的光源可以在较短的曝光时间内提供足够的亮度和短暂的光脉冲, 以减少图像模糊和运动模糊. 通常, 人们还可以将高速相机与光学显微镜进行结合, 对液滴的形态和结冰过程进行实时观察和记录. 通过调节显微镜的放大倍数和对比度, 可以获得关于结冰过程的更加详细的信息.
1.2 高速摄影观察法的应用案例
高速摄影观察方法已被广泛应用于液滴结冰研究中[35-36], 通过提高拍摄帧率、调节显微镜头放大倍数及增加传感器尺寸等方式, 研究人员可以观察液滴结冰过程中的多尺度行为, 从微小尺度的冰核形成、冰晶生长和冰晶排列, 到mm和cm尺度的冰层生长速率、液滴形貌演化和结冰空间分布等物理信息.
早在20世纪70年代, 研究人员利用摄影技术拍摄了一系列水滴结冰过程中的形貌演化, 观察到水滴结冰后顶部的锥状突起, 如图3(a)所示[37]. 然而随着研究的不断深入, 研究人员发现液滴在结冰的过程中不仅外形会产生相当明显的变化[37], 液滴内部同样存在着连续移动的固-液界面[38], 这一界面的形状及其推进速度与液滴的外形、相变传热等条件耦合共同形成了复杂的界面演化规律[39-41]. 在一般条件下, 静置在过冷固体表面的液滴结冰后会在顶部形成具有特异性的尖锥结构[19-20, 42]; 而当运动的液滴撞击过冷表面时, 随着撞击条件、表面性质和表面温度的改变, 可能会形成单峰、单环和多环等不同的液滴结冰形貌[43-45]. 当液滴受到周围环境中热对流或者热传导效应的影响时, 可能会在不同的位置产生初始冰晶核并显著改变后续的结冰过程[46].
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图 3 基于高速摄影观察法的液滴结冰过程可视化结果总结. (a) 早期关于液滴结冰过程中外部形态变化的实验摄影结果图[37]; (b) 液滴再结冰过程中内部冰晶生长过程摄影图[40]; (c) 不同盐度下的悬浮过冷液滴第一阶段结冰(stage one freezing, 简称SOF)过程界面演化过程[51]; (d) Hele-Shaw cell中液滴结冰实验过程中的不同阶段冰冻前沿的演化情况[20]; (e) 水滴在空气和油中的结冰形貌演化[14]; (f) 超疏水表面的蒸发过冷水滴阵列快速连续冻结的俯视图[52]; (g) 悬浮多元液滴蒸发凝固演化情况[9]Figure 3. Visualization results of droplet freezing process based on high-speed photography techniques. (a) Experimental photographic results illustrating the early external morphological changes during the droplet freezing process [37]. (b) Sequential images capturing the internal ice crystal growth process during the re-freezing of the droplet [40]. (c) Interface evolution of suspension supercooled droplets undergoing stage one freezing (SOF) under different salinity conditions [51]. (d) Evolution of the freezing front at different stages during the droplet freezing experiments in the Hele-Shaw cell [20]. (e) Evolution of the droplet profiles during water droplet freezing in air and oil [14]. (f) Top-view image sequence of the rapid, successive freezing of evaporatively supercooled water droplets resting on a superhydrophobic surface [52]. (g) The evaporation-triggered-solidification process of the levitated multicomponent droplet [9]得益于高速摄影技术和显微摄影技术的进步, 研究人员利用高帧率捕捉到冰晶生长过程, 实现对液滴内部冰晶生长的观察[40,47], 如图3(b)所示. 通过观察冰晶的形态变化和生长速率, 研究人员可以深入理解冰晶生长的动力学和形态演化[48]. 这对于理解液滴结冰机制和探索冰晶生长的控制因素非常重要. 液滴结冰的起始点通常是冰核的形成[46], 如果将高速摄影与传统光学显微镜相结合还可以实现对冰核形成的瞬时捕捉[49]. 通过这一方法, 高速摄影技术可以捕捉到冰核形成的瞬间细节, 揭示冰核的形成机制和影响因素. 这对于研究冰核活性物质和改善云微物理模型具有重要意义[50].
利用高速摄影技术还可以实现结冰过程中对液滴形状变化[53]、接触线推进[54]和冰-水界面动态演化[53]等过程的高时空分辨率、同步动态测量, 如图3(c)和图3(d)所示, 推动了对结冰过程中的能量转移和界面动力学的基础理解. 基于拍摄结果, 高速摄影技术可以提供丰富的图像数据, 研究人员可以对液滴结冰动力学进行定量分析. 通过跟踪液滴的形态变化和冰晶的生长速率, 可以获得结冰速率[55]、结冰延迟时间[56-57]和结冰起始温度[51]等参数, 对于建立系统性结冰模型和验证理论预测具有重要意义.
利用高速成像技术还可以关注界面轮廓演化, 比如当环境介质从低导热率的空气转变为高导热率的油时, 由于液滴与环境介质间的热量交换, 会在液滴表面形成一层包裹的冰壳. 随着结冰过程的推进, 在内部液体压强的作用下, 最终冰层破裂, 形成不规则的界面形貌[14], 如图3(e)所示.
在大多数自然环境以及部分工业应用中, 液滴凝固过程往往涉及到多液滴之间的相互作用[52]. 对于多液滴测量场景, 高速摄影技术可以捕捉到结冰过程中液滴的空间分布. 通过对液滴结冰的空间分布进行分析, 如图3(f)所示, 可以研究结冰的空间异质性和局部效应[58-59], 以及单个液滴凝固过程对于周围环境中液滴的影响[52]等; 这对于理解大气环境气溶胶对海水结冰过程的影响以及云和降水形成的空间分布具有重要意义[60-61].
在多组分液滴凝固过程的研究中, 高速摄影技术可以同步记录易挥发液体组分蒸发过程中, 液滴体积的变化、液滴表面凝固前沿的演化以及局部浓度过饱和导致的油滴析出过程[9], 如图3(g)所示, 为揭示多组分液滴凝固机理提供直接有力的证据.
高速摄影技术还可以与其他测量技术结合使用, 以获得更全面的结冰信息. 例如, 可以结合激光诱导荧光技术来标记液滴中不同相之间的界面移动[62], 或是凝固过程中液滴内部的温度变化[63]. 此外, 还可以结合衍射光学技术和红外热成像等方法, 以获取结冰过程中的光学和热学信息. 具体内容将在后续章节中讨论.
对于高速摄影技术所获得的图像数据, 研究人员往往需要进行后处理和分析以得到所需要的数据. 图像处理技术可以用于增强图像质量、减少噪声和模糊, 并提取出关键的结冰特征[64]. 图像分析方法可以用于跟踪液滴的位置和形态变化、测量冰晶的尺寸和生长速率等[49]. 这些分析结果可以为结冰研究提供定量化的数据支持.
1.3 高速摄影观察法的优缺点
总的来说, 高速摄影技术为液滴结冰研究提供了一种强大的工具, 可以捕捉到结冰过程中从微观到宏观、从微秒级到秒级的一系列动态信息. 高速摄影观察方法的优点包括实时目标捕获、图像快速记录、即时回放及图像直观清晰等.
尽管高速摄影技术在液滴结冰研究中具有重要意义, 但也面临一些挑战. 例如, 液滴结冰的成核过程通常发生在非常小的时间尺度和非常小的空间尺度上, 要求摄像机具有足够高的帧率、足够高的空间分辨率以及足够快速的数据传输能力. 此外, 还需要选择合适的实验条件和光源, 以确保获得清晰、高质量的图像. 对于一些较为复杂的实验条件, 则需要依赖图像处理算法的识别能力. 随着摄影技术和图像处理算法的不断发展和改进, 我们可以期待在液滴结冰领域中获得更加详细及准确的观察结果, 进一步推动对结冰机制和动力学过程的理解.
2. 非相干光学测量方法
2.1 非相干光学测量方法的原理
非相干光学测量方法是一种用于获取物体表面形貌和结构信息的技术, 其主要原理基于光的幅度信息, 而不依赖相位信息. 在非相干光学测量中, 光源发出的光是非相干光, 即光波的相位是随机的. 当非相干光照射到物体表面时, 光在物体表面发生散射、反射或透射, 并携带着物体表面的信息. 测量设备接收到这些散射、反射或透射光, 通过分析光的幅度变化来推断物体表面的性质. 常用于研究液滴凝固过程的非相干光学方法主要包括: 阴影法、偏振光和红外测温等.
阴影法是一种常见的非相干光学测量方法, 通过观察被测物体在光源照射下的阴影来推断其形状和内部特征[65]. 当光源照射经过被测液滴或区域时, 由于液滴表面的几何形状或区域内部液滴空间分布等导致光的传播路径发生改变, 从而形成明暗不一的纹影. 根据观察到的纹影特征, 结合预先建立的模型或经验知识, 即可推断液滴的形状和表面特征. 通过分析纹影的形态、密度和亮度等参数, 可以进一步获得相关的定性或定量信息.
偏振光是指光矢量的振动方向不变, 或具有某种规则地变化的光波, 它可以通过偏振片或偏振器产生. 在液滴结冰研究中, 偏振光学测量方法可以用来探测液滴表面的形态变化、冰晶的取向以及液滴内部的结构演化[66]. 当偏振光穿过非均匀的介质时, 光在不同方向上的振动会受到介质的影响而发生改变. 通过测量光的偏振状态的变化, 可以推断出介质内部的形貌和结构特征.
红外测温是一种利用物体辐射的红外辐射能量来测量温度的技术. 在液滴结冰研究中, 红外测温方法可以用来观察液滴表面温度的变化, 从而了解液滴凝固过程中的热传导和相变行为. 由于液滴表面的温度会影响其辐射的红外能量, 所以通过测量其发射红外能量的强度和分布, 可以推断液滴表面的温度分布和变化情况[67-68].
2.2 非相干光学测量方法的应用案例
2.2.1 阴影法
在风洞结冰实验中, 研究人员使用阴影法摄影技术来观察过冷液滴, 并通过分析液滴的阴影图像来推断其尺寸和形状[69], 如图4(a)所示. 研究人员提出了一种基于阴影图像的测量方法, 通过使用发光二极管(LED)作为背景照明和数字图像处理的阴影图像系统测量水滴的大小和浓度来判断大气结冰的条件[70]. 该方法的精度高, 可以用于比较和验证其他数值模型和实验的结果.
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图 4 基于非相干光学方法的实验装置图与液滴结冰过程可视化结果. (a) Braunschweig结冰风洞中的阴影法测量装置图[69]; (b) 通过阴影法可视化肥皂泡结冰过程中形成的马兰戈尼流动[73]; (c) 通过正交偏振光方法可视化液滴结冰内部时冰晶生长过程[66]; (d) 通过红外方法观察由于蒸发冷却导致结冰的液滴表面温度[9]Figure 4. Experimental setup and visualization results of droplet freezing process based on incoherent optical methods. (a) Diagram of the shadowgraph measurement setup in the Braunschweig icing wind tunnel [69]. (b) Visualization of the Marangoni flow formed during the soap bubble freezing process using the shadowgraph method [73]. (c) Visualization of the ice crystal growth process inside a freezing droplet using the orthogonal polarizationmethod [66]. (d) Visualization of droplet surface temperature during evaporation-triggered-solidification process by infrared thermal imaging method [9]使用阴影成像系统还可以测量室外建筑结构结冰过程中液态水含量(LWC)和水滴的中值体积直径(MVD). 通过观察水滴在背景照明下产生的阴影, 可以确定单个水滴的大小, 并通过计数和估计可观察到的体积来计算浓度[71]. 进一步, 基于获得的液态水含量和水滴的中值体积直径数据, 建立经验模型或是进行数值模拟, 预测不同结构物或气动剖面的空气动力形状、空气速度、温度、湿度、风速以及雪和水的混合等多种因素影响下的室外建筑结构结冰情况[72].
阴影法可以用来显示凝固过程中液滴内部或薄液膜结冰过程中的流动情况, 研究人员利用阴影法研究了肥皂泡在冰冻过程中的物理现象, 发现在等温过冷条件下, 会形成从底部向上扩散的冰冻界面并产生强烈的马兰戈尼流动, 将冰晶带入泡泡内部, 形成了美丽的"雪球"效应[73], 如图4(b)所示.
阴影法还可以与粒子图像测速方法(PIV)进行结合, 有效地测量气体涡轮发动机中冰晶颗粒的尺寸分布. 相比于传统测量方法, 此方法具有适应不同形状和折射率的颗粒、适应不同焦点距离和可以实现高速高浓度测量的优势[74].
2.2.2 偏振光
偏振光可以用于观察和测量冰晶生长对三相接触线运动的影响. 在冰晶生长过程中, 研究人员可以通过分析交叉偏振光的变化来可视化冰晶的形态和生长速度, 如图4(c)所示, 进而研究冰晶生长对接触线运动的影响, 为理解接触线在凝固过程中的钉扎效应提供新的见解[66].
准确区分冰颗粒和液滴对于理解云物理过程和气候变化至关重要, 但是由于相似的形状以及光学特征, 传统方法往往难以准确区分. 研究人员利用光的偏振性质和非球形颗粒的散射特征, 利用脉冲宽度作为区分指标, 通过测量交叉偏振散射光来区分冰颗粒和液滴[75]. 这种方法可以准确测量冰凝结实验中冻结液滴的比例, 对研究云和气溶胶中的冰凝结过程具有重要意义. 基于这一原理, 研究者们提出了不同的数据处理模型[76-77], 比如利用机器学习方法或信号去极化率等参数, 对云层中的未凝固液滴与冰颗粒进行区分, 进一步提高了测量的适用性和精确度.
2.2.3 红外测温
红外测温方法已经被广泛地用于液滴凝固的相关研究中, 测量对象包括常见的水液滴、烷烃液滴、金属液滴, 以及纳米颗粒悬浊液和三元纳米溶液等复杂溶液体系[78-82].
通过测量液滴表面的二维红外辐射场信息, 研究人员可以实时监测液滴的温度变化, 并研究液滴热力学过程. 比如, 研究人员探究了三元悬浮液滴蒸发凝固过程的传热传质规律[9], 如图4(d)所示, 揭示了该过程中液滴相态自发转变的主要机理, 并提出了液滴尺寸变化的理论预测模型, 发现通过改变液滴初始组分可以有效控制液滴相转变过程以及生存时间.
利用红外热成像, 研究人员探究了两个过冷邻近液滴之间的热量和质量交换, 揭示了冻结非对称的邻近过冷液滴之间的交互机制, 并与数值模拟结果进行对照, 发现冻结液滴表面的非均匀蒸发冷却和相邻液滴内部的非均匀热阻[78].
在液滴结冰过程中, 液滴内部和表面的温度会随着相变过程的发展而变化, 从而导致红外辐射发生改变. 但实际上, 液滴发射出的红外辐射还会受到物体发射率、背景辐射/表面发射以及散射等诸多因素的影响, 这些参数在相变过程中也可能会随着液滴组成和表面条件的改变而变化. 因此在实际应用中, 需要综合考虑物体发射率、背景辐射校正、测量距离和视场角、温度范围和分辨率, 以及表面反射和透射等因素, 对结果进行修正计算以减少干扰, 确保获得准确的液滴表面温度[83-85].
2.3 非相干光学测量方法的优缺点
非相干光学测量方法, 因其不需要保持光的相位一致性, 从而更加简单和实用, 适用于许多实际应用. 阴影法具有非接触性和实时性的优势, 但阴影法的分辨率受到光波衍射限制, 可能无法获得高分辨率的图像或细节. 此外, 阴影法的数据处理和分析过程较为复杂, 需要建立适当的模型或算法来推断液滴的形状、表面特征或内部结构. 偏振光学测量方法具有非接触性和高灵敏度的优势, 可以探测微小的形态变化和结构演化, 可以利用具有特定振动方向的光来探测液滴表面的形态变化、冰晶的取向以及液滴内部的结构演化. 然而, 偏振光学测量方法对被测物体的光学特性有一定要求, 例如液滴的透明性和散射性. 对于某些特殊材料或液滴, 可能需要采用其他测量方法来获取所需的信息. 红外测温是一种利用物体辐射的红外能量来测量温度的方法. 在液滴凝固研究中, 红外测温方法可以用来观察液滴表面温度的变化, 从而了解液滴凝固过程中的热传导和相变行为. 红外测温具有非接触性、实时性和广泛适用性的优势. 然而, 红外测温方法受到环境因素的影响, 例如环境温度、辐射源的稳定性等, 可能引入测量误差. 此外, 红外测温方法只能提供液滴表面的温度信息, 无法获取液滴内部的温度分布. 在实际应用中, 应根据需求和样品的特性选择合适的测量方法, 或者结合多种方法综合分析, 以提高测量的准确性和全面性.
3. 基于激光的相干光学测量方法
3.1 激光探测技术的原理
激光具有高度相干性和单色性, 可以提供稳定的相位和频率特性, 使得相干光学测量具有更高的分辨率和灵敏度. 激光探测技术利用激光与液滴相互作用的特性来研究液滴结冰过程. 通过测量激光的散射、吸收、相位变化等参数, 可以获取液滴结冰过程中的信息, 如结冰核心的形态、尺寸和结冰速率等. 用于研究液滴结冰的激光测量方法主要包括: 激光共聚焦、激光诱导分子荧光和干涉法等.
激光共聚焦技术利用激光光束的高度聚焦能力, 将光束聚焦到液滴表面或内部, 实现高分辨率观测. 通过调节聚焦光束的位置和大小, 可以精确地定位和控制激光与液滴的相互作用, 通过连续扫描不同焦深, 获取液滴内部结构的三维信息, 揭示结冰过程中的动态变化[86]. 激光共聚焦技术在液滴结冰研究中能够提供高分辨率和灵敏度的观测能力, 对微观结冰过程进行深入研究. 实际应用中, 激光共聚焦测量主要通过使用激光共聚焦扫描显微镜(laser scanning confocal microscopy, LSCM)实现, 它结合了激光共聚焦和扫描技术, 可以获取样品的高质量三维图像, 是一种高分辨率、非接触的显微镜技术, 常用于生物学、医学、材料科学和纳米技术等领域的研究.
激光诱导分子荧光(laser-induced fluorescence, LIF)技术利用激光激发样品中的分子, 使其发射荧光信号. 这种技术在液滴结冰研究中可以通过激光的激发和检测荧光信号来获取相关信息. 通过特定的荧光标记物或荧光探针, 可以标记液滴中的特定成分或指示结冰过程[87]. 当液滴结冰时, 荧光信号的特征和强度会发生变化, 可以通过测量这些变化来研究液滴结冰的动态过程. 激光诱导分子荧光技术在液滴结冰研究中提供了高灵敏度和选择性的分析手段, 可以实现对结冰事件的实时监测和定量分析.
干涉法利用激光的干涉现象来测量液滴的形态和尺寸变化. 该方法中, 激光光束经过液滴时发生干涉, 通过测量干涉光的强度和相位变化, 可以推断液滴的形态和尺寸信息[88]. 液滴结冰过程中, 液滴的形态和尺寸会发生变化, 导致干涉光信号的变化. 通过对干涉光信号的分析, 可以获取液滴结冰过程中的形态演化、结冰速率等关键参数. 干涉法在液滴结冰研究中提供了一种非接触、高精度的测量手段, 对液滴结冰过程进行定量分析和实时监测具有重要意义.
3.2 激光探测技术的应用案例
3.2.1 激光共聚焦技术
激光探测技术在液滴结冰研究中得到了广泛应用. 例如, 研究人员利用沿平移平台移动扫描的多色共焦传感器研究了水滴在冷凝面上冻结时所形成的不同形状, 研究水膜在冰上的毛细湿润动力学和固化过程[43]. 实验结果表明, 冻结液滴的形状受液滴撞击后回缩和快速冻结之间相互作用的影响.
研究人员使用低温激光共聚焦显微镜对油包水乳液的定向凝固过程进行实时、原位观察, 并通过添加荧光染料, 标定出水中的表面活性剂浓度, 实现了在空间、时间和溶质浓度这5个维度下对定向凝固过程的同步观测[89], 如图5(a)所示. 研究发现, 溶质浓度梯度所引发的远程相互作用, 决定了凝固微观结构. 溶质浓度的局部增加增强了预熔作用, 控制了液滴被凝固界面包围和晶界的演变. 乳液的凝固过程可以作为许多凝固系统中物体与凝固界面相互作用的模型系统. 凝固界面与颗粒、气泡、液滴或细胞等固体或软体物体的相互作用有3种不同的方式: 吞并、先排斥后吞并和一直排斥.
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图 5 基于相干光学方法的实验装置图与液滴结冰过程可视化结果. 低温激光共聚焦显微镜观察乳液凝固过程的(a) 实验装置、可视化结果图[89]和(b) 油滴与凝固界面相互作用[90]; 激光诱导分子荧光技术(c) 从侧面[92]和(d) 从顶部[62]观察液滴结冰过程中的冰水界面; 激光干涉技术观察(e) 液态金属液滴自发剥离现象[93]和(f) 过冷水滴蒸发诱导凝固过程中的润湿性转换[94]Figure 5. Experimental setup and visualization results of droplet freezing process based on coherent optical methods. Observation of the freezing process of emulsion by cryogenic confocal microscopy: (a) experimental setup and typical confocal image [89] and (b) the interaction between oil droplets and freezing front [90]. Observation of the water-ice interface of freezing water droplet by laser-induced fluorescence: (c) from the side view [92] and (d) from the top-down view [62]. Observation of the freezing dynamics by interference: (e) self-peeling of a liquid metal droplet impacting on a cold surface [93] and (f) wettability transition during the evaporation induced freezing process of a water droplet [94]通过调节水相中溶质浓度[28]、调节凝固速度和温度梯度[90], 研究人员利用低温激光共聚焦显微镜观察到多种油滴与冰-水凝固界面的相互作用过程, 并分析了物体尺寸、物体数量、溶质浓度及温度梯度对物体-凝固界面相互作用、界面形态以及物体空间分布的影响, 如图5(b)所示.
此外, 利用正立式激光扫描共聚焦显微镜(LSM 710, Carl Zeiss), 研究人员对静置在液体浸润多孔表面(SLIPS)上的水滴顶部进行了详细观察, 以探究结冰过程中液滴表面是否存在包裹性油层[91]. 实验结果表明, 在SLIPS表面上, 由于包裹性油层的存在, 液滴结冰呈现出独特的冰枝晶生长形态, 增进了对冰附着机制和冷凝霜过程中润滑剂消耗速率的理解.
3.2.2 激光诱导分子荧光技术
通过向水滴中添加荧光标记物并使用特殊波长的光源进行照射可以使水滴内部的冰水界面在冻结过程中可视化. 由于冰的形成会排斥荧光素分子或捕获高浓度的聚集体, 因此冰的部分在光照下不会发出荧光, 这使得研究者能够清晰地可视化冻结前沿的位置和形态[92], 如图5(c)所示.
此外, 研究人员利用有机荧光染料, 从俯视视角拍摄水滴的结冰过程, 如图5(d)所示. 并利用荧光强度标定厚度信息, 重构出液滴结冰过程中, 液体成分的三维演化过程[62]. 由于荧光素往往均匀分布在液体相中, 使用宽场光源进行照射就会得到一个明亮的体相发光信号. 如果想要对某一具体平面进行观察, 则需要通过透镜将光路收束至一个狭窄的平面, 这种方法也被称为平面激光诱导分子荧光(planar laser-induced fluorescence, PLIF), 这种方法还可以与粒子图像测速技术相结合, 共同研究冻结过程中液滴内部的流动和相变动力学. 研究人员通过结合这两种方法研究了浸泡在低于0 °C的硅油中的毫米级液滴的凝固过程[95], 实验结果显示, 在冻结开始之前, 液滴内部会形成两个相互对抗的环流区域, 一个位于液滴中心线的两侧. 这种环流产生了边缘处的向上流动和中心处的向下流动, 是由于内部温度梯度引起的自然对流效应.
激光诱导荧光也能通过与共聚焦显微镜结合, 排除焦平面外荧光区域的干扰以获得更加清晰的图像. 研究者使用了时间分辨共聚焦荧光显微镜技术, 通过在冻结的电解质溶液中加入pH探针, 观察了液体通道和包裹物的形成过程, 这种技术结合了激光扫描和荧光探测的原理, 通过激光扫描和荧光探测器, 可以实时观察和记录探针在冰晶中的分布和动态变化[96]. 实验结果表明, 在冻结的水中, pH探针会聚集形成12 μm厚的玻璃状通道. 而在冻结的含有NaCl的溶液中, 探针则被并入随机分布的小于1 μm直径的包裹物中. 这表明冻结形成的形态主要受到冰晶推进过程中被排斥的溶质所引起的动态不稳定性的影响, 而非热力学因素影响.
3.2.3 激光干涉技术
航空器结冰环境中超冷大液滴(supercooled large drops, SLDs)对航空器飞行性能有重要影响, 并可能导致飞行失控等飞行安全问题. 为了更好地了解SLDs的形成和性质, 需要在结冰风洞中对液滴的大小和分布进行准确测量和表征. 由于液滴与冰颗粒具有不同的形状以及透射率, 可以利用液滴对激光的干涉作用区分液滴和冰颗粒, 并实现尺寸测量[97]. 在理论上, 可以直接测量干涉点之间的距离来确定液滴的直径, 但需要高分辨率的测量设备. 如果在聚焦平面之外观察到干涉点, 由于反射和折射光之间的干涉, 会形成条纹图案, 在远场条件下, 条纹的数量与液滴直径成正比, 再依据几何光学原理即可得到相关关系. 基于散射激光的干涉现象, 研究者提出一种干涉激光成像测量液滴尺寸(ILIDS)的技术, 通过观察干涉条纹可以实现瞬时测量超大过冷液滴的大小和空间分布[98].
激光干涉方法还可以被用来检测液滴结冰后与基底间的黏附或剥离关系. 研究人员利用反射干涉显微镜(reflection interference microscopy)证实了液态金属液滴在撞击平整过冷表面后自发剥离(self-peeling)现象[93], 如图5(e)所示. 此外, 在真空腔内的水滴蒸发诱导凝固体系中, 研究人员利用倒置干涉仪观察过冷水滴在超疏水柱状阵列表面上的润湿性转换现象[94], 如图5(f)所示, 以及在光滑疏水玻璃表面上的自发移位现象(self-dislodging)[99].
3.3 激光探测技术的优缺点
激光探测技术的优点包括高灵敏度、非侵入性和高时空分辨率. 然而, 该方法的设备复杂性较高, 对实验条件和样品的要求较严格. 激光共聚焦技术的优点在于能够提供高分辨率和高灵敏度的观测能力, 可以深入研究微观结冰过程并获取液滴结构的三维信息, 揭示结冰过程中的动态变化. 但是缺点为设备成本较高, 通常需要专门的激光共聚焦扫描显微镜. 而且由于需要点扫描, 图像获取速度较慢, 无法进行实时观测. 激光诱导分子荧光技术是一种高灵敏度和高选择性的分析手段, 可以实现对结冰过程的实时监测和定量分析, 而且可以通过使用特定的荧光标记物或荧光探针, 标记液滴中的特定成分或指示结冰过程. 缺点是使用荧光标记物或荧光探针对样品进行处理可能会对样品纯度造成影响, 而且受到背景荧光的干扰, 对信号的提取和分析要求较高. 干涉法是一种非接触、高精度的测量手段, 可以对液滴的形态和尺寸变化进行定量分析. 可以推断液滴的形态和尺寸信息, 对液滴结冰过程进行实时监测. 相比于之前的一些测量方法, 如: 前向散射光谱探针(FSSP)、数字全息术或相位多普勒干涉法(PDI), 通过干涉激光成像测量液滴尺寸具有更大的测量范围和采样体积. 缺点则是对液滴的形态和尺寸变化比较敏感, 对液滴的形状和透明度要求较高. 而且需要复杂的干涉光学系统, 对于设备调试及实验技术要求较高.
4. 先进光学技术
4.1 受抑全内反射测量技术
受抑全内反射测量技术(frustrated total internal reflection, FTIR) 是一种基于光的传播特性的测量方法. 当光从高折射率介质(如蓝宝石)射向低折射率介质(如液滴)的界面时, 当入射角大于一个临界角时, 光将发生全内反射[100-101]. 当低折射率介质一侧靠近界面处出现第3种高折射率介质(如冰晶)时, 如图6(a)所示, 即使入射光角度大于临界角, 依然会有部分光线跨越界面, 透射进入第3种高折射率介质中, 我们称这种现象为受抑全内反射[30].
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图 6 基于先进光学技术的实验装置图与液滴结冰过程可视化结果. (a) 受抑全内反射实验装置(左)与液滴撞击结冰过程可视化结果(右)[30]; (b) 通过拉曼光谱法可视化盐水结冰表面冰、水以及盐的空间分布图[102]; (c) 拉曼共聚焦显微镜实验装置图(上)与不同液滴冷冻状态对应拉曼光谱(下)[103]; (d) X-射线激光衍射实验装置图[60]; (e) 液滴蒸发结冰过程中的X射线晶体衍射和液体散射能谱[60]Figure 6. Experimental setup based on advanced optical techniques and visualization results of droplet freezing process. (a) Schematic of the frustrated total internal reflection experiment setup (left) and visualization results of the droplet impact freezing process (right) [30]. (b) Visualization of the spatial distribution of ice, water, and salt on the surface of frozen saline droplet using Raman spectroscopy [102]. (c) Schematic of the Raman confocal microscopy experimental setup (top) and corresponding Raman spectra for different freezing states of the droplets (bottom) [103]. (d) Schematic of the X-ray laser diffraction experimental setup [60]. (e) X-ray crystal diffraction and liquid scattering spectra of the droplet evaporative freezing process [60]通过测量受抑全内反射光的强度, 可以获取全反射界面上的信息,如液滴的形态、尺寸和界面特性等. 这种技术可以实现非接触的测量, 并且对液滴的结构和形态变化非常敏感. 在测量范围上, FTIR 方法(0 ~ 100 nm)可以与相对成熟的干涉法测厚技术(100 nm ~ 1 μm)相结合, 实现对界面附近动态过程的精细测量, 因此受抑全内反射测量技术在液滴结冰研究中具有广泛的应用前景. 这一技术最初用于观察界面摩擦的行为, 通过在 PMMA/空气界面上以大于全反射临界角的角度照明, 利用透射光强度的变化来测量接触面积[104].
Kolinski等[105-106]首次将这种方法引入了液滴领域的相关研究中. 他们利用 FTIR 方法直接观察到了液滴与固体表面间存在的一层厚度仅为几十纳米的气膜, 揭示了液滴撞击表面的复杂现象. 气膜在液滴撞击后维持在液滴和表面之间, 对液滴扩展和湿润过程产生重要影响. 随后, Shirota等[100-101]考虑薄膜上下两个界面的多次反射和透射, 以及光的偏振, 对模型进行了改进, 并通过实验进行了验证. 改进后的模型可以更准确地描述测量到的光强度与薄膜厚度之间的关系.
Kant等[30]首次利用 FTIR 技术来观察液滴撞击过冷表面后的凝固过程, 如图6(a)所示. 他们发现凝固过程中, 液滴内部存在从液滴中心向边缘传播的特殊凝固界面演化形态. 通过将经典成核理论与液滴尺度上的液体环流相结合成功解释这一现象. 利用FTIR技术, 研究人员可以以较高的时空分辨率实时观测液滴与过冷表面接触后, 接触界面附近的凝固过程, 并直接可视化不同过冷温度下的冰晶生长形态, 但是对于冰层厚度、纵向凝固速率等的定量测量还需要进一步完善.
此外, Koldeweij等[107]利用TIR技术可视化了冰晶生长过程, 并揭示了冰晶生长与液滴三相接触线钉扎效应之间的关联. Kant等[108]在二元液滴体系中, 利用易挥发液体组分的蒸发吸热效应, 在液滴表面形成一层薄固体壳, 组成“包裹液滴”, 随后利用TIR技术研究了包裹液滴撞击过冷固壁面的动力学过程, 揭示了液滴三相接触线移动前端的指状不稳定性机理.
4.2 拉曼光谱分析
拉曼光谱分析是一种用于分析物质的分子振动和晶格模式的光谱技术. 在液滴结冰方面, 拉曼光谱分析可用于研究冰的形成和相变过程, 获取液滴中的水分子结构和动力学行为信息, 探究其他成分如盐离子和杂质对结冰过程的影响. 利用拉曼光谱, 可以获取液滴内部水分子的信息, 例如氧-氢键的振动模式和水分子的排列方式. 当液滴逐渐冷却并结冰时, 拉曼光谱可以检测到冰晶体的形成. 这些光谱特征可以提供关于冰的晶型、结晶度和晶体生长动力学等信息.
Malley等[102]使用拉曼光谱显微技术可视化盐水溶液结冰过程中冰表面的液态溶液、固态冰和固态盐的分布情况, 如图6(b)所示. 通过观察特定拉曼峰的强度和频率变化, 可以了解杂质对冰晶体结构和生长的影响, 揭示可能的相互作用机制.
Zhan等[103]构建了一个原位拉曼观察系统, 研究了不同浓度和体积的微小液滴结晶和玻璃化过程的光谱特征, 并量化分析液滴内部结晶程度, 如图6(c)所示. 研究表明, 液滴结晶程度和玻璃化状态可以利用结晶峰与氢键肩峰的比值清晰区分, 且随着浓度的降低, 拉曼结晶特征参数逐渐增加.
4.3 X射线激光衍射技术
X射线衍射作为一种分析晶体结构的技术, 最 早由劳厄父子在 1912 年发现. 随后的几十年里, X射线衍射技术不断发展完善, 在晶体学、材料科学和结构生物学等领域取得了重大突破.
由于X射线的波长与晶体的晶格间距相当, 因此可以被晶体的原子散射. 冰晶体中的原子排列形成规则的晶格结构, 当穿过冰晶体时, X射线在晶体中经过散射后会出现相干衍射形成衍射图案. 衍射图案中的峰和谷提供了关于晶体结构的信息[109]. 通过连续记录液滴在不同温度下的衍射图案, 可以获取冰的形成速率、结晶顺序和晶体生长速度等动力学参数. 这有助于理解冰的形成机制和液滴结冰过程中的相互作用. 通过分析液滴结冰时的衍射图案, 可以获得冰的晶体结构信息. 通过比较不同条件下的衍射图案, 可以研究冰的相变行为和晶体结构的变化, 因此X射线衍射技术还可以揭示液滴与冰之间的界面结构以及结冰过程中可能存在的缺陷.
利用这一方法, Kalita等[60]研究了过冷水滴在结冰过程中的微观结构和晶体顺序, 如图6(d) ~ 图6(e)所示. 研究发现, 在结冰后不到1 ms的时间内, 冰晶体形成了长程结晶序列, 而剩余液体的衍射与预熔冰上的准液体层的衍射相似. 研究还揭示了水在结冰后具有应变六角结构的晶体结构, 这是一种早期的亚稳态, 可能先于具有堆垛缺陷的冰的形成[60]. 这些研究技术可以促进理解大气环境如云中的水滴结冰的结冰动力学, 以及帮助理解其他材料的快速凝固过程.
研究人员发现在一些极端温度和压力的液滴结冰实验中可以生成多相冰, 即不同结构和组成的冰相. X射线衍射技术同样可以用于鉴别和表征不同相的冰, 并探索它们的性质和相互转化关系. Millot等[110]通过激光X射线衍射技术, 观察到在这些条件下水在几纳米内固化成纳米级冰颗粒, 并且清晰地显示了超离子态水冰的晶体结构.
尽管X 射线激光衍射技术在液滴结冰研究中的应用相对较新, 但 X 射线衍射技术本身已经被广泛应用于晶体学和材料科学领域. 这一方法可以为研究人员提供从微观层面更加深入了解液滴结冰过程的有力工具.
5. 总结与展望
本文主要综述了液滴结冰过程中常用的光学测量方法. 首先概述了液滴结冰过程中的关键物理过程和机理, 总结并分类介绍了液滴结冰研究中常用的光学测量方法, 通过对各种光学测量方法包括高速摄影技术、非相干光学方法、激光探测技术以及近年发展的几种先进光学技术的原理、优缺点和应用案例的综合分析, 为液滴结冰的实验研究提供了全面的视角.
如表1中所示, 作为液滴结冰研究中的一种强大实验观测手段, 光学测量方法可以捕捉到结冰过程中从宏观到微观的多维度动态信息. 然而, 光学测量方法也面临一些挑战, 例如测量精度、数据处理和分析以及环境干扰等. 为了进一步提高光学测量方法的性能和适用性, 可以考虑从以下几个方面进行深入的研究和探索.
表 1 液滴结冰研究中常用光学测量技术特点对比Table 1. Comparison of common optical measurement techniques in droplet icing researchTechniques Application scenario Advantages Disadvantages Cost and complexity Spatial resolution/m high-speed microscopy observing both micro details and macro morphology real-time,
on-site, intuitivetime and spatial resolution limited by equipment moderate/simple 10−7 ~ 10−1 incoherent optical measurement observing interfacial temperature of droplet and ice-water interface features easy to operate, non-contact,
high sensitivityweak signals in some applications, requiring further analysis, susceptible to external disturbance moderate/simple 10−6 ~ 10−3 laser interferometry surface topography, film thickness, droplet distribution high precision, non-contact sensitive to the environment, high requires stable light source moderate/moderate ~ 10−7 laser confocal measurement 3D droplet morphology high precision,
high sensitivity,
high resolutionnot real-time,
requires high-quality experimental sampleshigh/moderate ~ 10−6 laser-induced fluorescence measurement component and phase changes high sensitivity,
high selectivity, real-time, quantifiablefluorescent labels may affect the sample moderate/complex ~ 10−6 frustrated total internal reflection measurement inner and interfacial structures during phase change non-contact,
high precision,
high resolutionlimited by the optical properties of samples moderate/complex ~ 10−9 (1) 提高测量的时空分辨率和灵敏度: 液滴结冰过程通常发生在非常短的时间尺度和微小的空间尺度上. 这些过程对于深入了解液滴结冰的原理非常重要, 这就要求测量方法具有高帧率、高分辨率和高灵敏度的能力. 为了实现这一目标, 需要开发更先进的光源、探测器和数据传输设备, 以提高光的亮度、稳定性和速度, 同时需要优化光学系统的设计和调节, 以提高光的聚焦、成像和采集效率.
(2) 提高测量的准确性和可靠性: 液滴结冰过程受到多种因素的影响, 例如温度、湿度和气溶胶的存在等. 这些因素可能会引起光的散射、吸收、折射等现象, 从而影响测量结果的准确性. 为了提高测量的准确性, 需要建立合适的物理模型或数学模型, 以校正和消除这些因素的影响, 同时需要进行充分的实验验证和理论分析, 以评估和提高测量的可靠性.
(3) 提高测量的全面性和多样性: 液滴结冰过程涉及多种物理量和物理过程, 例如液滴的形态、温度、结冰核心和冰晶生长等. 为了获取更全面的结冰信息, 需要结合多种光学测量方法, 以获得不同的物理量和物理过程的信息, 同时需要进行有效的数据整合和分析, 以实现对结冰过程的多维度和多层次的描述和理解, 以适应不同类型和条件的液滴结冰研究, 例如复杂溶液、非球形液滴和动态液滴等.
(4) 机器学习助力光学测量技术: 随着人工智能和机器学习技术的发展, 光学测量将逐步实现智能化和自动化. 通过学习光学测量所产生的图像、光谱或波形等数据, 机器学习可以帮助处理和分析这些数据, 提取有用的特征信息, 并根据实时的测量数据和环境条件, 调整光学系统或测量参数, 以最大程度地提高测量精度和图像处理速度[111], 如图7所示. 通过机器学习算法分析和训练光学测量中常见的多种误差来源, 例如系统非线性、噪声和抖动等, 可以实现误差的校正和校准[112]. 通过建立反馈回路, 机器学习算法可以根据测量结果实时调整光学系统的参数, 以消除系统漂移或自适应地补偿测量误差[112]. 机器学习技术的引入有助于提高光学测量精度和效率, 降低人工成本[113-115].
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图 7 基于深度学习的图像处理算法以及与传统方法对比[111]. (a) 利用深度神经网络解调条纹图像中的相位信息的流程示意图; (b) 不同种条纹分析方法所获得的图像相差对比; FT: 傅里叶变换法; WFT: 加窗傅里叶变换法; DL: 基于深度学习的条纹分析法Figure 7. Image processing algorithms based on deep learning and their comparison with traditional methods [111]. (a) Flow chart diagram illustrating the process of utilizing deep neural networks to extract phase information from fringe images. (b) Comparative analysis of image differences obtained by different fringe analysis method. FT: Fourier transform method; WFT: windowed Fourier transform method; DL: deep learning-based fringe analysis method光学测量方法在液滴结冰研究中具有重要的作用和价值, 为我们深入探究液滴结冰的机制和动力学过程提供了有力的支持. 随着光学测量技术的不断进步和创新, 期待在未来的液滴结冰研究中光学测量方法发挥更大的作用, 为相关领域的科学研究和工程应用带来更多的启示和贡献.
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图 1 液滴结冰的一般过程与基础研究问题: (a) 液滴结冰不同阶段中的温度演化[11]; (b) 液滴结冰的典型高速相机图像[12]; (c) 液滴结冰中的研究问题汇总
Figure 1. The general process and fundamental research questions in droplet icing. (a) Temperature evolution at different stage of droplet icing [11].(b) Typical snapshots for droplet icing [12]. (c) Summary of research questions in droplet icing
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图 2 液滴结冰研究中常用的光学测量技术总结
Figure 2. Summary of optical measurement techniques commonly used in droplet icing studies
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图 3 基于高速摄影观察法的液滴结冰过程可视化结果总结. (a) 早期关于液滴结冰过程中外部形态变化的实验摄影结果图[37]; (b) 液滴再结冰过程中内部冰晶生长过程摄影图[40]; (c) 不同盐度下的悬浮过冷液滴第一阶段结冰(stage one freezing, 简称SOF)过程界面演化过程[51]; (d) Hele-Shaw cell中液滴结冰实验过程中的不同阶段冰冻前沿的演化情况[20]; (e) 水滴在空气和油中的结冰形貌演化[14]; (f) 超疏水表面的蒸发过冷水滴阵列快速连续冻结的俯视图[52]; (g) 悬浮多元液滴蒸发凝固演化情况[9]
Figure 3. Visualization results of droplet freezing process based on high-speed photography techniques. (a) Experimental photographic results illustrating the early external morphological changes during the droplet freezing process [37]. (b) Sequential images capturing the internal ice crystal growth process during the re-freezing of the droplet [40]. (c) Interface evolution of suspension supercooled droplets undergoing stage one freezing (SOF) under different salinity conditions [51]. (d) Evolution of the freezing front at different stages during the droplet freezing experiments in the Hele-Shaw cell [20]. (e) Evolution of the droplet profiles during water droplet freezing in air and oil [14]. (f) Top-view image sequence of the rapid, successive freezing of evaporatively supercooled water droplets resting on a superhydrophobic surface [52]. (g) The evaporation-triggered-solidification process of the levitated multicomponent droplet [9]
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图 4 基于非相干光学方法的实验装置图与液滴结冰过程可视化结果. (a) Braunschweig结冰风洞中的阴影法测量装置图[69]; (b) 通过阴影法可视化肥皂泡结冰过程中形成的马兰戈尼流动[73]; (c) 通过正交偏振光方法可视化液滴结冰内部时冰晶生长过程[66]; (d) 通过红外方法观察由于蒸发冷却导致结冰的液滴表面温度[9]
Figure 4. Experimental setup and visualization results of droplet freezing process based on incoherent optical methods. (a) Diagram of the shadowgraph measurement setup in the Braunschweig icing wind tunnel [69]. (b) Visualization of the Marangoni flow formed during the soap bubble freezing process using the shadowgraph method [73]. (c) Visualization of the ice crystal growth process inside a freezing droplet using the orthogonal polarizationmethod [66]. (d) Visualization of droplet surface temperature during evaporation-triggered-solidification process by infrared thermal imaging method [9]
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图 5 基于相干光学方法的实验装置图与液滴结冰过程可视化结果. 低温激光共聚焦显微镜观察乳液凝固过程的(a) 实验装置、可视化结果图[89]和(b) 油滴与凝固界面相互作用[90]; 激光诱导分子荧光技术(c) 从侧面[92]和(d) 从顶部[62]观察液滴结冰过程中的冰水界面; 激光干涉技术观察(e) 液态金属液滴自发剥离现象[93]和(f) 过冷水滴蒸发诱导凝固过程中的润湿性转换[94]
Figure 5. Experimental setup and visualization results of droplet freezing process based on coherent optical methods. Observation of the freezing process of emulsion by cryogenic confocal microscopy: (a) experimental setup and typical confocal image [89] and (b) the interaction between oil droplets and freezing front [90]. Observation of the water-ice interface of freezing water droplet by laser-induced fluorescence: (c) from the side view [92] and (d) from the top-down view [62]. Observation of the freezing dynamics by interference: (e) self-peeling of a liquid metal droplet impacting on a cold surface [93] and (f) wettability transition during the evaporation induced freezing process of a water droplet [94]
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图 6 基于先进光学技术的实验装置图与液滴结冰过程可视化结果. (a) 受抑全内反射实验装置(左)与液滴撞击结冰过程可视化结果(右)[30]; (b) 通过拉曼光谱法可视化盐水结冰表面冰、水以及盐的空间分布图[102]; (c) 拉曼共聚焦显微镜实验装置图(上)与不同液滴冷冻状态对应拉曼光谱(下)[103]; (d) X-射线激光衍射实验装置图[60]; (e) 液滴蒸发结冰过程中的X射线晶体衍射和液体散射能谱[60]
Figure 6. Experimental setup based on advanced optical techniques and visualization results of droplet freezing process. (a) Schematic of the frustrated total internal reflection experiment setup (left) and visualization results of the droplet impact freezing process (right) [30]. (b) Visualization of the spatial distribution of ice, water, and salt on the surface of frozen saline droplet using Raman spectroscopy [102]. (c) Schematic of the Raman confocal microscopy experimental setup (top) and corresponding Raman spectra for different freezing states of the droplets (bottom) [103]. (d) Schematic of the X-ray laser diffraction experimental setup [60]. (e) X-ray crystal diffraction and liquid scattering spectra of the droplet evaporative freezing process [60]
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图 7 基于深度学习的图像处理算法以及与传统方法对比[111]. (a) 利用深度神经网络解调条纹图像中的相位信息的流程示意图; (b) 不同种条纹分析方法所获得的图像相差对比; FT: 傅里叶变换法; WFT: 加窗傅里叶变换法; DL: 基于深度学习的条纹分析法
Figure 7. Image processing algorithms based on deep learning and their comparison with traditional methods [111]. (a) Flow chart diagram illustrating the process of utilizing deep neural networks to extract phase information from fringe images. (b) Comparative analysis of image differences obtained by different fringe analysis method. FT: Fourier transform method; WFT: windowed Fourier transform method; DL: deep learning-based fringe analysis method
表 1 液滴结冰研究中常用光学测量技术特点对比
Table 1 Comparison of common optical measurement techniques in droplet icing research
Techniques Application scenario Advantages Disadvantages Cost and complexity Spatial resolution/m high-speed microscopy observing both micro details and macro morphology real-time,
on-site, intuitivetime and spatial resolution limited by equipment moderate/simple 10−7 ~ 10−1 incoherent optical measurement observing interfacial temperature of droplet and ice-water interface features easy to operate, non-contact,
high sensitivityweak signals in some applications, requiring further analysis, susceptible to external disturbance moderate/simple 10−6 ~ 10−3 laser interferometry surface topography, film thickness, droplet distribution high precision, non-contact sensitive to the environment, high requires stable light source moderate/moderate ~ 10−7 laser confocal measurement 3D droplet morphology high precision,
high sensitivity,
high resolutionnot real-time,
requires high-quality experimental sampleshigh/moderate ~ 10−6 laser-induced fluorescence measurement component and phase changes high sensitivity,
high selectivity, real-time, quantifiablefluorescent labels may affect the sample moderate/complex ~ 10−6 frustrated total internal reflection measurement inner and interfacial structures during phase change non-contact,
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