DYNAMIC MECHANISM OF DOUBLE EMULSION DROPLETS FLOWING THROUGH THE BIFURCATION STRUCTURES
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摘要: 复合液滴在化工、医药和生物检测等领域有着广泛的应用, 尺寸以及壳层厚度是复合液滴应用过程中的关键特征参数, 研究复合液滴的动力学特性对建立相应的操控方法具有重要意义, 有助于进一步实现复合液滴的按需制备. 采用微流控技术制备了Y形和T形两种分岔结构, 研究了双重乳化液滴(双乳液滴)在分岔结构处的流动行为. 根据内、外液滴的分裂次数, 将流动模式划分为二次分裂、一次分裂和不分裂3种. 分析了流动模式的转变规律以及液滴长度对流动模式转变的影响, 通过内、外液滴延伸长度、颈部宽度和缝隙宽度等特征参数的演化过程, 将液滴运动过程划分为3个阶段, 不分裂模式下为挤压、过渡和恢复, 一次分裂以及二次分裂模式下为挤压、过渡和断裂, 并讨论了相应的动力学机制. 发现液滴长度的增加能有效降低液滴与通道之间的间隙宽度, 导致双乳液滴所受的挤压力与剪切力增加, 有利于液滴的分裂. 基于比较成熟的单乳液滴理论, 分别建立了内、外液滴的临界分裂条件, T形分岔结构的分裂临界线高于Y形, 并进一步构建了内、外液滴毛细数和初始长度决定的流动模式分布图, 可以很好地划分不同模式的分布区域, 对于调控双乳液滴特性参数具有重要参考价值.Abstract: Compound droplets have wide applications in various fields such as chemical engineering, medicine, and biological detection. The size and shell thickness are the key characteristic parameters in the application of compound droplets, and studying the dynamic characteristics of compound droplets is of great significance for establishing corresponding manipulation methods, which is helpful to further realize the on-demand production of compound droplets. In this study, Y-shaped and T-shaped bifurcation structures were prepared using microfluidic technology to investigate the flow behaviors of double emulsion droplets (referred to as double emulsion droplets) at the bifurcation structures. Based on the number of the inner and outer droplet breakups, the flow patterns were categorized into three types: twice breakup, once breakup, and non-breakup. The transition law of flow patterns and the influence of droplet length on the transition of flow patterns were analyzed. The evolution processes of characteristic parameters such as the inner and outer droplet extension length, neck width, and gap width were discussed to elucidate the corresponding dynamic characteristic, the droplet movement processes were divided into three stages: squeeze, transition and recovering in the non-breakup mode, and squeeze, transition and fracture in the once breakup and twice breakup modes. It was found that an increase in droplet length effectively reduces the gap width between the droplet and the channel, leading to increased squeezing and shearing forces on the double emulsion droplet, promoting droplet splitting. Based on well-established single emulsion droplet theories, critical splitting conditions for inner and outer droplets were separately formulated, the splitting critical line of T-shaped bifurcation structure was higher than that of the Y-shaped bifurcation structure. Furthermore, the capillary number and initial length of inner and outer droplets were identified to determine the distribution of flow patterns, and a flow pattern map was constructed, effectively delineating different pattern regions. It has important reference value for regulating the characteristic parameters of double emulsion droplets.
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引 言
双乳液滴是一种在单乳液滴的外层包覆另一相不相溶液体的液滴, 双乳液滴独特的核壳结构可以降低内、外物质之间的相互作用或交叉污染, 保护内核不受外部因素的影响, 广泛应用于生物医学[1-3]、药物制备[4-5]、食品科学[6-7]及化学工业[8-9]等众多领域. 双乳液滴的大小和壳厚等几何性质是其应用功能得以实现的基础, 结构稳定且尺寸可控的双乳液滴制备成为相关研究的关键. 通过液滴微流控技术可以便捷地生成双乳液滴[10-12], 而利用液滴分裂技术可以进一步调节液滴尺寸, 提高生成通量, 实现液滴参数的按需调节[13-14].
自从Link等[15]首次将T形分岔通道用于被动式单乳液滴分裂后, 越来越多的学者开始研究分岔结构中的液滴运动行为及其动力学机理. Jullien等[16]和Chen等[17]分别通过微流控实验和数值模拟发现, 单乳液滴流经T形分岔结构时存在3种流动模式: 不分裂、间隙分裂和堵塞分裂, 并且液滴流动模式依赖于毛细数Ca和无量纲液滴初始长度l/w. 为了探究流动模式转变的内在机理, Leshansky等[18]提出了T形分岔结构中的分裂临界条件, 发现分裂的临界毛细数与液滴初始长度之间存在幂函数关系. 此外, 不同的流动模式下液滴界面受力不同, 堵塞分裂模式下连续相提供的挤压力是液滴运动的主要驱动力; 当液滴与壁面间出现间隙时, 黏性剪切力对液滴分裂起到重要作用; 而当液滴不分裂时, 界面张力的抵抗作用成为主导[19-21].
对于双乳液滴, 分裂过程受到内、外界面相互作用的影响, 流动模式和变形规律更加复杂. Akamatsu等[22]将双乳液滴的流动模式划分为3种: 不分裂、双乳液滴分裂(内、外界面都分裂)和中间相剥离(只有外界面分裂). Liu等[23-24]根据界面间耦合效应进一步细分了双乳液滴的分裂模式, 并发现液滴分裂的临界值受界面耦合效应的影响, 界面耦合效应有利于内部界面的变形, 而不利于外界面的分裂. 在随后的研究中, Liu等[25]继续探究了T形分岔结构中双乳液滴的动力学行为, 但其关注点主要是外液滴的分裂, 从而制备薄壳双乳液滴, 研究中内液滴始终保持完整.
目前对于单乳液滴的受力分析和界面演化特征已经建立了相对统一的理论, 但对双乳液滴动力学行为的研究仍然比较少, 内、外液滴界面演化的规律仍不够清晰, 其内在机理有待进一步阐明. 针对不同应用中的需求, 通常会采用不同夹角的分岔结构来实现对液滴的操控[26], 有必要探究通道结构对双乳液滴分裂特性的影响规律, 以实现对双乳液滴参数的精确调控. 本文系统地研究了双乳液滴流过两种分岔结构的动力学行为, 对流动模式进行了分类, 探究了不同液滴长度对流动模式以及界面演化特性的影响. 定量表征了界面分裂的临界条件, 并通过关键参数建立了流动模式分布图.
1. 材料与方法
实验所用微流控芯片采用标准软光刻法制作. 首先通过光刻法制得含有通道结构的凸模模具, 再将PDMS预置剂与固化剂(RTV 615, momentive performance materials, USA)按10:1的质量比混合均匀, 之后将液体混合物倒在模具上, 并在真空环境中放置40 min以去除气泡, 然后将PDMS在70 °C的热板上加热40 min, 固化后从模具上脱离, 从而制得含有通道结构的PDMS盖片和平整的PDMS底片. 用等离子表面处理机(Plasma Etch, USA)在100 W的条件下对盖片和底片处理1 min, 然后将二者键合在一起. 将键合后的微流控芯片在120 °C下加热10 min, 以提高粘连强度[27-28]. 为了调节通道内壁面为亲水性, 往微通道内注入质量分数为2.5%的聚乙烯醇PVA (polyvinyl alcohol, 87% ~ 89% hydrolyzed, Sigma–Aldrich, USA)水溶液, 持续2 min, 然后注入空气并持续10 min, 将剩余的PVA溶液排出, 最后将芯片置于120 °C的热板上加热10 min, 进一步增强壁面的亲水性[29].
实验中, 通过两个相邻的十字形通道生成双乳液滴, 通过调节入口间的流速比来控制液滴的尺寸, 通过改变注入的总流量来调节液滴的速度, 利用分岔结构来研究双乳液滴的运动行为. 分岔结构示意图如图1所示, 其中主通道宽度与支路宽度w = 200 µm, 通道高度h = 200 µm, 分岔夹角θ = 90°或180°. 此外, 定义内、外液滴的初始长度分别为Li和Lo.
制备双乳液滴时, 分别选用氟油(Fluorinert FC-40, 3M, USA)、硅油(pmx200, Dow Corning Corporation, USA)、 质量分数为5%的PVA溶液作为内相、中间相以及外相, 各相液体在20 °C条件下的物性参数如表1所示. 用于测量黏度和界面张力系数的设备分别是流变仪(R/S Plus, Brookfield, USA)和环形张力仪(A201, Solon Tech, China).
表 1 20 °C时流体的参数Table 1. Physical parameters of liquids at 20 °CLiquid Density
ρ/(kg·m−3)Viscosity
μ/(mPa·s)Interfacial tension
γ/(mN·m−1)FC-40 1850 3.5 10 silicone oil 960 50 — 5% PVA 1014 36.7 12.6 每种液体通过单独的注射泵(Pump 11 Elite, Harvard Apparatus, USA)以设定流速注入PDMS通道, 液体总流量范围为9 ~ 25 μL/min. 液体的平均速度定义为 U = Qsum/A, 其中, Qsum为总流量, A = wh为通道的横截面积. 毛细数表征黏性力与界面张力之间的相对大小, 定义为Cai = μ2U/γ12和 Cao = μ3U/γ23. 毛细数的变化范围为1.0 × 10−2 ~ 6.0 × 10−2, 表明界面张力起到重要作用. 采用倒置显微镜和高速相机对双乳液滴的运动过程进行观察和记录, 镜头的放大倍率固定为10倍, 对应的空间分辨率为2 μm/pixel.
2. 结果与讨论
2.1 双乳液滴的流动模式
在Y形和T形两种分岔结构处, 双乳液滴表现出复杂的界面变形过程和流动行为. 根据分裂次数可以将双乳液滴的运动过程划分为3种流动模式, 分别为两次分裂、一次分裂和不分裂, 如图2所示.
(1)两次分裂: 内液滴(核)和外液滴(壳)均发生分裂, 产生两个双乳子液滴. 双乳液滴进入分岔结构后, 在压差力和黏性剪切力作用下, 内、外液滴均开始拉伸变形, 当驱动力可以克服界面张力, 内、外液滴都会持续变形并发生分裂. 当毛细数固定时, 两次分裂通常发生在液滴尺寸较大的情况下.
(2)一次分裂: 外液滴分裂而内液滴不发生分裂, 形成一个双乳子液滴和一个单乳子液滴, 并且两个子液滴的尺寸不相等. 该模式通常发生在外液滴尺寸较大而内液滴尺寸较小的情况下. 由于外液滴尺寸较大, 作用在其界面上的压差力和黏性剪切力足以克服界面张力, 从而发生分裂, 而内液滴的较大界面张力难以被克服, 不发生分裂.
(3)不分裂: 内、外液滴均不分裂, 最终完整地流入一个分支通道. 该模式通常发生在内外液滴尺寸较小的情况下, 此时界面张力起到主导作用, 液滴的变形程度不会达到分裂的临界条件.
液滴长度是影响微通道中不同流动模式之间转变的重要因素. 对于单乳液滴, 当毛细数一定时, 随着液滴长度增加, 流动模式由不分裂转变为分裂. 相比于单乳液滴, 双乳液滴表现出更加复杂的分裂模式转变规律, 并且受到内液滴的影响. 当内液滴长度固定在不同值时, 模式转变存在两种不同的规律, 分别为从不分裂模式转变为一次分裂模式和从不分裂模式转变为二次分裂模式.
2.2 较短内液滴的模式转变规律
定义内外液滴的初始长度为 Li和Lo, 通过主通道宽度进行无量纲化, 得到内、外液滴无量纲长度Li/w和Lo/w. 当内液滴初始长度为一个较小值Li/w = 1.04, 并固定毛细数为Cai = 1.88 × 10−2和Cao = 1.09 × 10−2时, 随着外液滴长度从Lo/w = 2.54增加到Lo/w = 2.85, 双乳液滴的流动模式从不分裂转变为一次分裂. 图3显示了两种模式下的界面演化过程, 根据颈部宽度和延伸长度等特征参数的变化特性, 将不分裂模式下的液滴运动过程划分为挤压、过渡和恢复3个阶段, 将一次分裂模式下的液滴运动过程划分为挤压、过渡和断裂3个阶段.
为了进一步探究外液滴长度对流动模式的影响, 图4给出了无量纲特征参数随时间的定量演化情况. 特征参数包括: 外液滴延伸长度lo、内液滴延伸长度li、外颈部宽度δo、内颈部宽度δi和间隙宽度d, 示意图如图3(a)所示. 由于挤压力、剪切力与间隙宽度呈反比, 如果内液滴偏移, 内液滴偏移的反方向的间隙宽度更大, 对受力的影响更大, 本文重点关注挤压力、剪切力与界面张力对液滴运动行为的影响, 因此选取内液滴远离一侧的间隙宽度; 而当内液滴不偏移时, 液滴两侧间隙宽度基本一致, 选取液滴两侧间隙宽度的平均值. 所有与长度相关的量均通过主通道宽度w进行无量纲化, 时间通过w/U进行无量纲化, 定义无量纲时间为T = Ut/w, 将双乳液滴完全进入分岔结构处的时刻定义为初始时间T = 0. 由于液滴初始长度不同, 为了更加直接地比较延伸速率, 采用液滴延伸长度的增量Δlo和Δli, 表示液滴瞬时长度在任意时刻与初始时刻之间的差值.
对于不分裂模式(Lo/w = 2.54), 双乳液滴在挤压阶段仍然会发生变形, 内、外液滴均沿分支通道方向延伸, 如图3(a)所示, 由于内、外液滴体积固定, 颈部宽度随着延伸逐渐减小. 而内液滴体积较小、曲率大且界面张力大, 内液滴进入T形分岔结构后始终保持完整, 并且颈部宽度变化较小, 所以没有对内液滴颈部宽度的变化过程展开详细讨论. 当T = 0.66时, 运动过程进入过渡阶段, 外液滴与通道壁面之间开始形成间隙并且间隙宽度逐渐增加, 如图4(d)所示. 一部分连续相从间隙流过而非挤压液滴, 而且挤压力和剪切力都与间隙宽度的幂次方成反比[19,30], 因此, 驱动力随时间减小, 内、外液滴的延伸速率与外液滴的颈缩速率逐渐下降, 如图4(a) ~ 图4(c)所示. 当驱动力降低至无法克服界面张力时, 界面张力开始起主导作用, 使得内、外液滴无法继续变形, 延伸长度和颈部宽度都达到相应的稳定值, 并持续一段时间.
在过渡阶段, 界面张力与驱动力之间的竞争使得内液滴末端之间逐渐形成曲率差, 由此引发的张力梯度驱动内液滴向曲率较小的方向完成横向偏移. 在内液滴的影响下, 外液滴会跟随内液滴向相同的方向移动, 如图3(a)所示. 此外, 外液滴内部的流动还会挤压颈部, 使得颈部宽度在T = 2.34之后开始增加(图4(c)), 表明运动过程进入恢复阶段. 随着整体向支路的偏移, 内、外液滴的延伸长度和颈部都逐渐恢复至接近初始状态. 需要注意的是, 内液滴从最大延伸长度开始恢复的时刻明显早于外液滴, 表明外液滴的恢复受到内液滴的影响.
对于一次分裂模式(Lo/w = 2.85), 内液滴的演变过程与不分裂模式的类似, 不同的是外液滴会发生分裂, 如图3(b)所示. 从图4可以看出, 挤压阶段中两种模式的延伸速率以及外液滴颈部的缩减速率几乎一致, 但随着间隙的出现, 一次分裂模式的延伸速率明显大于不分裂模式的延伸速率. 由于外液滴长度的增加, 间隙出现时间T = 1.03明显比不分裂模式下的出现时间T = 0.66晚, 并且间隙宽度增加的速度较慢, 如图4(d)所示. 因此, 界面受到的驱动力也增加, 内、外液滴延伸速率和颈部宽度的缩减速率较大. 这也导致显著不同的结果, 由于外液滴发生持续变形, 即使受到内液滴影响而产生横向偏移, 外液滴仍然会在Rayleigh-Plateau不稳定性的作用下发生分裂. 当T = 1.78时, 运动过程进入断裂阶段, 颈部缩减速度突然增加, 界面发生快速断裂, 颈部断裂产生的巨大压力使内液滴快速恢复至初始状态.
2.3 较长内液滴的模式转变规律
当内液滴的初始长度保持在一个较大值Li/w = 1.6, 并固定毛细数为Cai = 2.50 × 10−2和Cao = 1.46 × 10−2时, 随着外液滴长度的增加, 流动模式从不分裂转变为二次分裂, 如图5所示. 不同外液滴长度下无量纲特征参数的演化情况如图6所示.
图5(a)中的不分裂模式与图3(a)所示的情况非常相似, 双乳液滴的演变过程依然可以分为挤压、过渡和恢复3个阶段, 特征参数的演化过程也基本一致, 此处不再赘述. 随着外液滴长度的增加, 间隙宽度减小, 甚至可能呈现如图5(b)和图6(d)所示的一直为零的结果, 即液滴处于阻塞状态. 此时连续相施加的挤压力足以克服内、外液滴的界面张力, 因此, 内、外液滴以近似恒定速度向支路方向持续延伸, 直至最终断裂, 如图6(a)和图6(b)所示.
在挤压阶段, 内、外液滴尾部之间存在初始间距, 而外液滴颈部的缩减速率大于内液滴, 使得界面之间的距离不断减小, 如图6(c)所示. 当T = 0.5时, 运动过程进入过渡阶段, 界面之间的距离达到最小. 由于界面间相互作用, 施加在外界面上的驱动力推动内、外界面一起减薄, 导致外液滴的缩减速度减小, 内液滴的缩减速度增加, 内、外液滴尾部之间的间距不断减小, 导致内、外颈部的减薄过程逐渐重合, 这与Liu等[23]的结果相似. 当T = 1.25时, 运动过程进入断裂阶段, 由于Rayleigh-Plateau不稳定性, 内、外液滴颈部都发生快速断裂.
2.4 通道结构对模式转变的影响
对比前2节的结果可知, 双乳液滴在分岔结构运动时, 内外液滴之间可能会存在相互作用, 并且作用的结果依赖于液滴的初始长度和毛细数等参数, 使得双乳液滴表现出不同的流动模式. 下面通过这些关键参数建立流动模式的分布图, 并从整体上分析模式间的转变规律.
针对单乳液滴, 现有研究已经建立了较为完善的流动模式转变理论[18], 利用毛细数Ca和无量纲液滴长度L/w可以定量确定液滴分裂的临界条件, 表示为幂函数关系式L/w = εCaη, 式中, ε和η为无量纲的拟合参数. 如图7所示, 通过外液滴或内液滴的毛细数和初始长度, 可以分别建立对应分裂的临界条件. 其中, 数据点为T形分岔结构中的实验结果, 分别表征不分裂模式(NB)、一次分裂模式(OB)、二次分裂模式(TB), 蓝色实线为对应的临界阈值线, 分别表示为Lo/w = 0.79Cai−0.25和Li/w = 0.5Cai−0.3. 可以发现, 当毛细数固定时, 增加液滴长度更有利于分裂, 这与前面展示的结果是一致的. 此外, 如图中的黑色虚线所示, Y形分岔结构中的分裂阈值线分别表示为Lo/w = 0.73Cai−0.25和Li/w = 0.42Cai−0.3. 通过对比可知, Y形分岔结构中的液滴更容易发生分裂, 这主要是因为Y形分岔结构中尖角对界面变形的促进作用[31]. 另一方面, 尖角使得液滴发生横向偏移的阻力更大, 由图5可知, 当液滴保持在分岔结构的中间位置时, 颈部缩减速度更大, 更易于液滴的分裂.
为了更直观地展示流动模式的分布及控制参数的影响, 可以利用内、外液滴所涉及的4个控制参数建立如图8所示的分布图, 其中的数据点与图7中的数据相同, 为T形分岔结构中的实验结果. 水平线代表外液滴分裂的临界线, 表征作用在外界面上的驱动力; 竖直线代表内液滴分裂的临界条件, 表征作用在内界面上的驱动力. 颜色所对应的结构与图7保持一致, 蓝色实线代表T形结构, 黑色虚线代表Y形结构.
在任意一种结构中, 当内、外液滴的初始长度及毛细数较小时, 即图8中的左下角区域, 较小的驱动力无法克服界面张力, 因此呈现不分裂模式(NB). 随着外液滴长度增加, 即图8中的左上角区域, 外液滴分裂所需要克服的界面张力减小, 并且间隙减小导致驱动力增加, 因此外液滴可以分裂; 然而内液滴较大的界面张力仍然无法被克服, 最终呈现一次分裂模式(OB). 当内液滴长度也增加时, 即图8中的右上角区域, 其界面张力也更加容易被克服, 因此内、外液滴都发生分裂, 呈现二次分裂模式(TB). 需要说明的是, 右下角区域不分布任何数据点, 因为外液滴对内核液滴的包裹, 物理上不可能出现内液滴发生分裂而外液滴完好无损的现象. 此外, T 形分岔通道的分裂临界线总是比 Y 形通道的要高, 表明了Y形分岔结构对液滴分裂的促进作用. 总之, 3种模式被很好地划分在不同的区域, 并且模式之间的转变规律非常清楚, 表明了图8建立的分布图的有效性.
3. 结论
本文通过实验研究了T形和Y形两种分岔结构中的双乳液滴运动特性, 划分了二次分裂、一次分裂以及不分裂3种流动模式. 随着外液滴长度的增加, 确定了两种流动模式转变规律, 当内液滴长度较小时, 从不分裂转变为一次分裂; 当内液滴长度较大时, 从不分裂转变为二次分裂. 模式转变的原因是液滴长度增加后界面受力的增大, 使液滴更容易发生分裂, 通过液滴初始长度和毛细数可以定量表示分裂的临界阈值, 并建立4个控制参数决定的流动模式分布图. 相比于T形结构, Y形结构的尖角更有利于液滴界面的变形, 有助于分裂. 本研究有助于进一步加深对微尺度多相流动机理的理解, 为调整双乳液滴的尺寸、壳厚和多分散性等特性提供技术指导.
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表 1 20 °C时流体的参数
Table 1 Physical parameters of liquids at 20 °C
Liquid Density
ρ/(kg·m−3)Viscosity
μ/(mPa·s)Interfacial tension
γ/(mN·m−1)FC-40 1850 3.5 10 silicone oil 960 50 — 5% PVA 1014 36.7 12.6 -
[1] Choi CH, Wang HN, Lee H, et al. One-step generation of cell-lade microgels using double emulsion drops with a sacrificial ultra-thin oil shell. Lab on a Chip, 2016, 16(9): 1549-1555
[2] 王萌, 许忠斌, 黄兴. 双乳液滴包裹技术的应用及研究进展. 现代化工, 2017, 37(11): 26-30, 32 (Wang Meng, Xu Zhongbin, Huang Xing. Application and research progress of double-emulsion droplet encapsulation technology. Modern Chemical Industry 2017, 37(11): 26-30, 32 (in Chinese) Wang Meng, Xu Zhongbin, Huang Xing. Application and research progress of double-emulsion droplet encapsulation technology. Modern Chemical Industry 2017, 37(11): 26-30, 32 (in Chinese)
[3] 赵淼, 包永睿, 王帅等. 微流控芯片及其在肿瘤研究中的应用进展. 中南药学, 2022, 20(1): 129-135 (Zhao Miao, Bao Yongrui, Wang Shuai, et al. Progress of microfluidic chip and its application in tumor research. Central South Pharmacy, 2022, 20(1): 129-135 (in Chinese) Zhao Miao, Bao Yongrui, Wang Shuai, et al. Progress of microfluidic chip and its application in tumor research. Central South Pharmacy, 2022, 20(1): 129-135 (in Chinese)
[4] Li YN, Yan D, Fu FF, et al. Composite core-shell microparticles from microfluidics for synergistic drug delivery. Science China Materials, 2017, 60(6): 543-553 doi: 10.1007/s40843-016-5151-6
[5] Song XC, Yu YL, Yang GY, et al. One-step emulsification for controllable preparation of ethyl cellulose microcapsules and their sustained release performance. Colloids and Surfaces B: Biointerfaces, 2022, 216: 112560
[6] Noh J, Kim J, Kim JS, et al. Microencap-sulation by pectin for multi-components carriers bearing both hydrophobic and hydrophilic active agents. Carbohydrate Polymers, 2018, 182: 172-179 doi: 10.1016/j.carbpol.2017.11.026
[7] Yan C, Kim SR, Ruiz DR, et al. Microencapsulation for food applications: A review. ACS Applied Bio Materials, 2022, 5(12): 5497-5512 doi: 10.1021/acsabm.2c00673
[8] Al-Yasiri Q, Szabó M. Influential aspects on melting and solidificat-ion of PCM energy storage containers in building envelope applications. International Journal of Green Energy, 2021, 18(9): 966-986 doi: 10.1080/15435075.2021.1890082
[9] Li C, Fu JJ, Huang FS, et al. Controlled latent heat phase-change microcapsules for temperature regulation. ACS Applied Materials & Interfaces, 2023, 15(25): 30383-30393
[10] Sattari A, Hanafizadeh P, Keshtiban MM. et al. Microfluidic preparation of double emulsions using a high aspect ratio double co-flow device. Colloids and Surfaces A : Physicochemical and Engineering Aspects, 2021, 628: 127297
[11] Wang NN, Semprebon C, Liu HH, et al. Modelling double emulsion formation in planar flow-focusing microchannels. Journal of Fluid Mechanics, 2020, 895(A22): 1-36
[12] Azarmanesh M, Farhadi M, Azizian P. Double emulsion formation through hierarchical flow-focusing microchannel. Physics of Fluids, 2016, 28: 32005
[13] Chen YP, Gao W, Zhang CB, et al. Three-dimensional splitting microfluidics. Lab on a Chip, 2016, 16(8): 1332-1339 doi: 10.1039/C6LC00186F
[14] Zhou BP, Wang C, Xiao X, et al. Controllable microdroplet splitting via additional lateral flow and its application in rapid synthesis of multi-scale microspheres. RSC Advances, 2015, 5(14): 10365-10371 doi: 10.1039/C4RA15552A
[15] Link D, Anna SL, Weitz D, et al. Geometrically mediated breakupof drops in microfluidic devices. Physical Review Letters, 2004, 92: 54503
[16] Jullien MC, Tsang Mui Ching MJ, Cohen C, et al. Droplet breakup in microfluidic T-junctions at small capillary numbers. Physics of Fluids, 2009, 21: 72001
[17] Chen B, Li GJ, Wang WM, et al. 3D numerical simulation of dropletpassive breakup in a micro-channel T-junction using the volume-of-fluid method. Applied Thermal Engineering, 2015, 88: 94-101 doi: 10.1016/j.applthermaleng.2014.11.084
[18] Leshansky A, Afkhami S, Jullien MC, et al. Obstructed breakup of slender drops in a microfluidic T junction. Physical Review Letters, 2012, 108: 264502
[19] Garstecki P, Fuerstman MJ, Stone HA, et al. Formation of droplets and bubbles in a microfluidic T-junction scaling and mechanism of break-up. Lab on a Chip, 2006, 6(3): 437-446 doi: 10.1039/b510841a
[20] Chen YP, Deng ZL. Hydrodynamics of a droplet passing through a microfluidic T-junction. Journal of Fluid Mechanics, 2017, 819: 401-434 doi: 10.1017/jfm.2017.181
[21] Wang X, Liu ZM, Pang Y. Breakup dynamics of droplets in an asymmetric bifurcation by μPIV and theoretical investigations. Chemical Engineering Science, 2019, 197: 258-268 doi: 10.1016/j.ces.2018.12.030
[22] Akamatsu K, Minezaki K, Yamada M, et al. Direct observation of splitting in oil-in-water-in-oil emulsion droplets via a microchannel mimicking membrane pores. Langmuir, 2017, 33(49): 14087-14092 doi: 10.1021/acs.langmuir.7b03331
[23] Liu ZM, Li DZ, Wang X, et al. Breakup regimes of double emulsion droplets in a microfluidic Y-junction. Physics of Fluids, 2021, 33: 102009
[24] Liu ZM, Liu WC, Pang Y, et al. Experimental study on dynamics of double emulsion droplets flowing through the Y-shaped bifurcation. Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 2022, 654: 130141
[25] Liu ZM, Su P, Pang Y, et al. Dynamic mechanism of double emulsion droplets flowing through a microfluidic T-junction. Physics of Fluids, 2023, 35: 72001
[26] Zheng MM, Ma YL, Jin TM, et al. Effects of topological changes in microchannel geometries on the asymmetric breakup of a droplet. Microfluidics and Nanofluidics, 2016, 20(107): 1-22
[27] 孟婷婷. 微流控芯片的发展历程. 山东工业技术, 2018, 13: 117-118 (Meng Tingting. The development process of microfluidic chips. Journal Shandong Industrial Technology, 2018, 13: 117-118 (in Chinese) Meng Tingting. The development process of microfluidic chips. Journal Shandong Industrial Technology, 2018, 13: 117-118 (in Chinese)
[28] 韩建华, 胡明军, 李少华等. 微流控芯片的键合技术. 半导体技术 2014, 39(7): 481-487 (Han Jianhua, Hu Mingjun, Li Shaohua, et al. B-onding technology for microfl-uidic chips. Semiconductor Technology, 2014, 39(7): 481-487 (in Chinese) Han Jianhua, Hu Mingjun, Li Shaohua, et al. B-onding technology for microfl-uidic chips. Semiconductor Technology, 2014, 39(7): 481-487 (in Chinese)
[29] Trantidou T, Elani Y, Parsons E, et al. Hydrophilic surface modification of PDMS for droplet microfluidics using a simple, quick, and robust method via PVA deposition. Microsystems & Nanoengineering, 2017, 3(1): 1-9
[30] Christopher GF, Noharuddin NN, Taylor JA, et al. Experimental observations of the squeezing-to-dripping transition in T-shaped microfluidic junctions. Physical Review E, 2008, 78(3): 036317 doi: 10.1103/PhysRevE.78.036317
[31] Ma D, Liang D, Zhu C, et al. The breakup dynamics and mechanism of viscous droplets in Y-shaped microchannels. Chemical Engineering Science, 2021, 231: 116300