引 言

液滴撞击固壁过程是自然界常见现象之一^[1], 也是诸多工农业生产过程中的重要影响因素或控制环节. 法医学中血滴溅射的痕迹^[2-3]、防腐装饰涂料的喷涂^[4-6]和喷墨打印技术^[7]等现象均涉及液滴与固壁面的作用过程. 研究表明, 液滴撞击平板过程是典型的多尺度耦合、非线性过程, 其与液滴物理特性、撞击参数、环境气压以及固壁面属性等诸多因素有关^[8-9]. 对液滴撞击固壁过程的研究具有重要的科学和应用价值.

液滴撞击固体表面主要可以分为铺展和收缩过程. 对于前者探讨的研究成果较为丰富^[10-11]. 液滴在撞击平板过程中的最大铺展系数($ {\beta }_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}\equiv {R}_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}/{R}_{\mathrm{I}} $, $ {R}_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}} $表示液滴的最大铺展半径、$ {R}_{\mathrm{I}} $表示液滴初始半径)是反映液滴撞击强弱、物性影响的重要参数之一. 研究者基于对不同参数条件下、不同发展阶段的液滴撞击过程的观测, 发现了影响最大铺展半径的主要因素以及不同撞击条件下物理量之间的平衡关系: 当黏性作用可以忽略时, 考虑液滴撞击初始动能与最大铺展表面张力能的转换关系, 可以得到$ {\beta }_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}} \sim {We}^{1/2} $($ We\equiv \rho {R}_{\mathrm{I}}{U}_{0}^{2}/\gamma $为韦伯数, 其中 $ \rho {,\;U}_{0},\; \gamma $分别为液滴密度、初始撞击速度与表面张力)标度律关系^[12]; 借助于惯性力势能概念, Clanet等^[13]提出了$ {\beta }_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}\sim W{e}^{1/4} $标度律, 该预测适用于超疏水平板单液滴的铺展过程; Clanet同时也通过量纲分析方法, 给出了仅考虑动能与黏性耗散平衡时的$ {\beta }_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}} \sim {Re}^{1/5} $标度律关系($ Re $为撞击雷诺数). 黄海盟^[14]等通过修改铺展时间估算和考虑表面松弛, 使得黏性耗散得到合理的重新估算, 得出预测更为准确的铺展关系式.

与铺展阶段相比, 平板上液滴收缩的研究较少. 但在众多应用方面, 如热/冷凝器、自清洗、防冰等^[15-17], 人们更关心液滴在固壁表面上的收缩动力学行为. Bartolo等^[18]将疏水表面上高$ We $撞击条件下液滴收缩机制分为惯性机制和黏性机制. 惯性收缩机制下相对收缩速率$ \dot{\varepsilon }\equiv {V}_{\mathrm{r}}/{R}_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}\propto {\tau }_{\mathrm{i}}^{-1} $, 惯性时间尺度$ {\tau }_{\mathrm{i}}\propto {\left({\text{π}} \rho {R}_{\mathrm{I}}^{3}/\gamma \right)}^{1/2} $; 黏性机制下$ \dot{\varepsilon }\propto {\tau }_{\mathrm{v}}^{-1} $, 特征时间尺度$ {\mathrm{\tau }}_{\mathrm{v}}=\eta {R}_{\mathrm{I}}/\gamma $, 其中$ \eta $为动力黏度. Wang和Fang^[19]对不同润湿性平板、不同撞击速度下的液滴收缩过程进行了实验研究. 作者依据液滴在收缩阶段的形貌差异, 提出了惯性、毛细和球帽三种收缩模式, 并且基于Bartolo等^[18]的工作进一步完善了液滴收缩过程的动力学图像. Richard等^[20]实验研究了液滴在超疏水平板上的液滴撞击行为, 发现液滴与平板的接触时间亦可以用$ {\tau }_{\mathrm{i}} $表征. 上述现象也在理论上获得了支持^[21-22].

另一方面, 平板表面的物理特性对于液滴收缩/反弹过程的影响更加明显. 由于液滴收缩过程对接触线移动状态更为敏感, 平板表面润湿不均匀性或各向异性会导致接触角附近毛细力的差异, 从而最终影响液滴的反弹行为. 利用该性质, Bird等^[23]和Li等^[24]对平板的表面形态进行加工和调整, 显著减少了液滴与固体平板之间的接触时间、实现了反弹液滴的高速自转. Chu等^[25]制备了基于石墨烯微结构的超疏水各向异性基底, 实现了低温条件下液滴反弹的旋转和倾角控制. Zhao等^[26]系统研究了疏水平板上亲水条带的几何形状、液滴撞击中心相对位置对液滴非对称反弹的影响; 获得了反弹液滴侧向动量与平板上“沾湿”面积的依赖关系. 各向异性平板上液滴反弹行为控制成为近期研究的一个热点.

通过Bartolo等^[18]以及Wang和Fang^[19]的工作, 人们获得了液滴收缩过程的全景式的图像. 然而, 结合本文实验观测结果以及现有报道, 发现液滴收缩过程仍然有许多动力学细节及其力学机理值得探讨. 本文通过实验和数值模拟, 在对多种参数下液滴撞击平板收缩过程进行观测的基础上, 聚焦于中等润湿平板上中等$ We $撞击后液滴的收缩过程, 探讨其中不同阶段的力学机理. 本工作可以为液膜收缩、液滴反弹机理研究以及相关技术的工艺设计提供参考.

1.   研究方法

1.1   实验设备与材料

实验装置如图1所示. 该装置主要包括三个部分: 液滴生成模块(毛细管、高度调节支架和微流量注射泵)、图像采集系统(高速相机、LED灯和散射光片)以及放置测试平板的台架部分.

图  1  实验装置图

Figure  1.  Schematic of the experimental apparatus

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实验采用的高速相机型号为MegaSpeed-75 K, 全幅状态下(分辨率$ 506\times 506 $)拍摄帧率为5000帧/秒.背景LED光源与台架之间置散射光片以使实验图像背景柔和. 通过平头注射针头(外径$ 0.64 $mm)生成液滴, 以微量注射泵(LSP02-1 B)供液以减小脱落液滴的内部流动. 通过该方法, 所生成的液滴直径$ 2{R}_{\mathrm{I}}=2.8 $mm. 液滴在重力作用下自由下落, 撞击水平放置的平板. 液滴撞击平板的铺展、收缩过程图像通过二值化以及图像的边缘提取技术(Canny算法)识别其边界, 并用于后续分析.

本文实验在常温($ 25 $°C)和常压下进行. 实验工质为纯水, 密度$ \rho =1.0 $ × 10³ kg/m³, 动力黏度为$\eta =1.0$ × 10⁻³ Pa/s, 表面张力$\gamma =7.3$ × 10⁻² N/m. 表征黏性效应的无量纲数: $ Oh=\eta /\sqrt{\rho {R}_{I}\gamma }=7.1\times {10}^{-3} $−基于Bartolo的结果^[18], 撞击过程的黏性效应可以忽略; 撞击$ We=20\sim 300 $通过高度调节支架控制液滴撞击速度($ {U}_{0} $)来实现. 本文研究主要针对中等润湿固壁面上的液滴收缩过程. 基底材质包括聚四氟乙烯和石蜡, 同时, 作为对比也采用了亲水(玻璃)和超疏水平板(PTFE喷涂固化)进行实验. 表1给出了不同材质平板的前进($ {\theta }_{a} $)和后退接触角($ {\theta }_{r} $). 此处$ {\theta }_{a} $, $ {\theta }_{r} $是通过驱动液滴在平板上摊开及回缩分别测量获得, 误差为$ \pm 4 $°. 而本文认为的中性润湿平板指$ {\theta }_{a} $或者$ {\theta }_{r} $接近90°.

表  1  固体平板润湿性

Table  1.  The wettability of the substrates

Material	$ {\theta }_{a} $/(°)	$ {\theta }_{r} $/(°)
glass	31	24
TEFLON	91	60
parafilm	120	89
coated	161	150

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1.2   数值模拟方法

由于通过实验手段所获得的物理参量有限, 本文同时采用COMSOL软件, 对液膜的收缩过程进行了模拟. 数值模型中的物性参数基于实验条件选取. 数值计算采用相场(phase field)模型, 其主要原理是通过引入经验的自由能表达式, 如Ginzberg-Landau自由能

其中, $ C $为序参数表征局部区域物质所处的状态, $ \lambda $反映了序参数梯度对自由能的贡献, $ {f}_{0} $表征了均质相对自由能的贡献. 相应的化学势($ \mu =\delta {f}_{m}/\delta C $)可以驱动相变或者维持稳定的相平衡. 物性参数$ \varepsilon $和$ \lambda $决定了界面的厚度. 序参数的输运过程可以通过Cahn-Hilliard方程加以描述

其中$ M $为迁移率. 上述方程与不可压缩黏性流动方程耦合, 可以用以求解自由面演化问题. 采用相场方法可以在一定程度上松弛移动接触线附近的应力奇异性, 从而获得具有一定物理意义的数值结果. 本文在前期工作的基础上^[27-28], 采用商业软件开展计算, 其数值理论可以参阅文献[29].

数值模拟计算域如图2(a)所示. 计算域大小为$ 4.5\;\mathrm{m}\mathrm{m}\times 1.4\;\mathrm{m}\mathrm{m} $, 各边分别设置为对称轴、固壁和压力边界条件. 液滴自由面以及固壁面附近, 采用网格加密技术以满足尖锐界面条件(数值模型中界面厚度约为30 μm)^[27-29]和捕捉边界层流动及接触线运动. 本文关注液滴的收缩过程, 初始场结合实验结果, 将液体区域设定为带外液环的圆盘状, 初始速度为零, 初始液相区体积与实验液滴的体积一致. 测试表明, 数值结果与实验基本吻合(图2(b)), 并且也说明数值模型中取$ {\theta }_{r} $设定三相接触角是合理的(其余多组算例的情况相同).

图  2  数值模型与算例校核

Figure  2.  The numerical model and validation

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2.   研究结果

2.1   液滴收缩过程一般描述

本文所关注的低黏流体以中等$ We $值撞击平板的过程是相关研究领域的一个热点. 对于该过程中液滴的演化及部分机理, 人们已经取得了较为明确的认识. 其中, 液滴的铺展过程力学机理、液滴撞击的最大铺展半径, 以及被撞击基底润湿性对该过程的影响, 是该领域的被讨论较多的一个方面, 本文不做过多讨论.

中等$ We $值条件下, 在撞击液滴达到最大铺展半径以后, 液滴会经历收缩过程(图3). 在最大铺展状态下, 液滴由于较高表面能而不能维持形状的稳定, 表面能会转化为液滴的动能而导致收缩现象的发生(毛细-惯性机制). 在收缩过程中, 液滴一般呈圆饼状; 并且由于界面的应力的连续性要求, 液膜的周围会有隆起(液环). 在液膜收缩过程中, 隆起区域向液膜中心区域移动并且不断增大, 由表面能转化而来的动能主要由隆起区域的流体携带, 而平直液膜区流体总体保持静止. 最后液环在液膜中心线处“汇聚”, 并激励起细射流(图3(c))^[30]. 根据被撞击基底的润湿性、粗糙度不同, 液环在汇聚后会发生黏附、振荡、部分反弹或者完全反弹.

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  3  典型液滴收缩过程. 基底为石蜡膜, 撞击We = 120

  3.  Snapshots of retraction process of a drop. Substrate is parafilm, We = 120

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Bartolo等^[18]对惯性收缩阶段进行了研究, 基于理论分析和实验观测, 得到了惯性机制下液滴的收缩速率. 研究表明, 尽管液滴的最大铺展半径与撞击$ We $数相关, Bartolo等^[18]所提出的液滴收缩速率与$ We $无关

图4给出了不同基底表面上的液滴收缩规律, 图中无量刚时间 $ \stackrel{ ~ }{\widetilde{t}}=t/{\tau }_{\mathrm{i}} $. 在亲水基底(玻璃)上, 液滴在收缩过程中速度均匀, 随后接触线被锚定(图4(a)); 且接触线固定位置在不同$ We $下较为一致($R/{R}_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}}\equiv $${\widetilde{R}}\approx 0.4 $), 对应静止状态的球帽接触角约为30°. 在超疏水平板上(coated), 液滴收缩过程较为迅速, 且收缩速度在液滴反弹($ {\widetilde{R}}=0 $)之前保持稳定. 该现象与Richard等^[20]的报道一致, 并且液滴与超疏水平板的接触时间在一个$ {\tau }_{\mathrm{i}} $左右.

图  4  液滴撞击不同平板的接触面半径演化, 其中箭头标记点大致与图3各图对应

Figure  4.  The evolutions of spreading radii. The snapshots in Fig. 3 correspond to the arrows in Fig. 4(b)

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图4(b)显示了在中性润湿平板上的液滴收缩过程. 其中, 每个基底上取三个$ We $值进行测试, 每个$ We $条件下取三组实验结果. 可以发现在达到最大铺展半径后, 液膜开始收缩. 与图(a)收缩过程所不同的是, 在中性平板上, 液膜的收缩过程经历了两个阶段. 在第一阶段中( $ \widetilde {t}{\left(1-\mathrm{cos}{\theta }_{r}\right)}^{1/2}=0\sim 0.6 $), 液膜半径收缩速率较高, 且符合式(3)的预测. Bartolo等^[18]的分析表明, 该阶段是毛细-惯性机制主控的收缩. 第二阶段($\widetilde {t}{\left(1-\mathrm{cos}{\theta }_{r}\right)}^{1/2} > 0.75 $)的收缩速率仍然是一个常数, 但收缩速率比第一阶段低很多(约为第一阶段的$ 1/10 $). 在文献[18-19]的实验中都存在该阶段, 但上述作者均对此阶段未作分析. 另一方面, 受限于几何模型约束, 相关理论分析也并未预测到第二阶段收缩^[21-22]. 下文即针对该过程的力学机理展开讨论.

2.2   液滴的低速收缩过程

针对液滴的第二阶段慢速收缩过程, 观察了液滴形貌, 首先注意到此时液相形貌已经不能以液膜来描述了. 液膜在经历了收缩过程以后, 其边缘液环在中心汇聚, 形成向上的射流. 在射流的引导下, 液滴形貌发展为圆锥状; 随着圆锥的长高, 液滴形貌逐渐演变成细圆柱状. 更进一步, 液柱可能在头部或者根部附近断裂, 形成部分反弹(partial rebound), 或者也可能在根部与固壁脱离, 形成完全反弹, 后者一般发生在接触角较大的情况下. 由此可见, 对液滴第二阶段收缩物理机制的探讨, 可以支撑液滴反弹条件、接触时间等的判别.

当接触线移动速度较慢时, 人们通常认为黏性效应会起重要作用^[18,31]. 此时接触线移动速度反映了毛细力与接触线附近液相楔角内黏性阻力的平衡; 因而接触线移动速度可以用毛细数($ Ca=U\mu /\gamma $)表征, 相应的接触线毛细-黏性机制运动的特征时间为$ {\tau }_{\mathrm{v}} $. 实验结果表明, 采用$ {\tau }_{\mathrm{v}} $无法使各组实验的结果归一化.

决定第二阶段接触线运动的另外一个可能的因素是液相体积守恒, 即液柱的拉长导致了液柱根部半径的收缩. 针对反弹过程中液滴的形貌演化特征, 提取了液滴高度变化信息(图5, 石蜡基底). 图中定义$ \widetilde{H}=h/{R}_{\mathrm{m}\mathrm{a}\mathrm{x}} $、形状参数$ S={R}^{2}h/{R}_{\mathrm{I}}^{3} $(根据体积守恒获得). 当$ S=4 $时, 表示液滴的形状接近于圆锥, 当$ S=4/3 $时表示液滴的形状接近于圆柱. 图5显示, 在液滴第一阶段与第二阶段的过渡区, 液滴的形貌可以用圆锥描述, 此后液滴形貌逐渐过渡到圆柱, 这个过程覆盖了液滴的慢速收缩阶段, 液滴根部慢速收缩的速率不受液滴形状变化的影响. 因此, 液滴根部运动与顶部运动决定了液滴的形貌, 其各自有其独立的运动规律.

图  5  石蜡平板上液滴撞击过程的形状演化. 蓝、黑、红色分别对应$ We=150, 120, 90 $, “ + ”为 $ \widetilde{R} $, “ × ”为 $ \widetilde{H} $, “○”为$ S $

Figure  5.  The evolution of geometry of drops impacting on parafilm plates. The blue, black and red symbols represent Weber numbers of $ 150, 120, 90 $, respectively. + : $ \widetilde{R} $, × : $ \widetilde{H} $, ○: $ S $

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另一方面, 从实验所获$ \stackrel{ ~ }{H} $曲线中, 可以看到若干间断, 这是由于射流在长大过程中发生断裂, 且导致了液滴头部运动速度的阶跃式降低, 而此处$ \stackrel{ ~ }{H} $给出的是液柱主体的高度. 同时从实验结果中, 也可以看到随着液滴的长高, 液滴的动能转化为表面张力能以及重力势能, 这造成了液滴头部速度的连续下降. 对于不同$ We $条件下的液滴长高速度存在明显差异, 但速度差异并没有改变液滴根部的低速收缩速度. 这从另一个方面说明液滴根部的慢速收缩与液滴的长高过程相独立.

排除掉毛细-黏性运动机制以及体积守恒约束以后, 可以推断, 液滴在中性润湿表面的第二阶段慢匀速收缩仍然是由毛细-惯性机制控制的.

2.3   液滴低速收缩数值模拟

作为对实验结果的补充, 本节采用1.2节介绍的数值模型对液膜收缩过程做了进一步的分析. 通过采用数值模拟, 可以对更多的物性参数进行测试, 从而确认前文所做得推断.

如前文所述, 除了毛细-惯性收缩机制以外, 毛细-黏性机制亦经常在液滴收缩中起重要作用−特别是在液滴的低速松弛过程中^[18,32]. 对前文结果的进一步验证, 本部分首先对液体的黏性效应进行了测试. 数值模型中, 选取了不同的黏性(对应不同的$ Oh $), 以及将固壁设为可滑移边界条件开展了数值模拟. 数值模型对标石蜡平板、撞击$ We=120 $的情况. 结果(图6)表明, 黏性效应在一定范围内($0.5{\eta }_{0}\sim 5{\eta }_{0}$)对收缩过程没有影响; 当液体黏性为$ 5{\eta }_{0} $以上时, 其迟滞作用在整个收缩过程中表现出来. 值得注意的是, 文献[27-28, 33]等结果表明, 对于移动接触线问题, 接触角附近的楔角流具有一定的应力奇异性, 其可以为接触线移动提供显著的黏性阻力. 本部分测试中的可滑移固壁边界条件可以消除接触线附近的黏性影响. 在一定范围内调节黏性作用所获结果与前文结果的一致性说明, 黏性效应不是导致第二阶段慢速收缩主要原因.

图  6  不同条件下液膜收缩过程的数值结果

Figure  6.  Numerical results with various parameters

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更进一步, 本文通过数值上调整液体表面张力、液相密度以及液膜的初始几何参数, 对液膜收缩过程进行模拟. 在一定范围内, 所有算例的归一化结果仍然服从统一的规律. 上述结果在不同接触角(对标聚四氟乙烯)情况下也成立. 由此进一步说明, 液滴在以中大$ We $数撞击中性润湿平板的收缩过程中, 其慢速收缩主要是有毛细-惯性机制主控的. 考虑到液滴进入慢速收缩阶段的几何形貌, 可以将其与细射流的Rayleigh-Plateau毛细波发展相类比.

3.   结 论

本文对中等润湿平板上液滴撞击现象开展了实验与数值模拟研究, 重点探讨了液滴收缩的力学机制. 研究证实了中高$ We $、较小黏性条件下, 液滴在撞击及充分铺展以后, 其与固壁接触区域的收缩过程满足毛细惯性机制; 同时也发现了此后的一个慢速收缩阶段. 后者的收缩速度约为第一阶段的1/10. 研究结果表明, 当前参数范围内, 慢速收缩阶段中, 液滴头部发展与接触面收缩相对独立, 并且液滴接触面收缩与液滴黏性无关, 其受液滴密度与表面张力控制. 该结果反映了液滴的慢速收缩阶段仍然为毛细-惯性机制主控−其类似于液体射流上毛细波发展过程.

本研究可以支撑液滴复杂壁面上的反弹机理的深入研究, 同时也能为液滴行为操控等工程技术发展提供参考.