交变电场作用下单液滴蒸发的分子动力学模拟1)
北京航空航天大学宇航学院, 北京 100190
MOLECULAR DYNAMICS SIMULATION OF SINGLE DROPLET EVAPORATION UNDER ALTERNATING ELECTRIC FIELD1)
School of Astronautics, Beihang University, Beijing 100190, China
通讯作者: 2)富庆飞, 教授, 主要研究方向: 流体雾化. E-mail:fuqingfei@buaa.edu.cn
收稿日期: 2020-12-1 接受日期: 2021-02-5 网络出版日期: 2021-05-19
基金资助: |
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Received: 2020-12-1 Accepted: 2021-02-5 Online: 2021-05-19
作者简介 About authors
利用分子动力学方法研究了正弦形式的交变电场对三维悬浮水滴在超临界氮气环境下蒸发特性的影响, 主要考虑了电场幅值和频率对液滴蒸发寿命和液滴瞬时蒸发速率的影响. 其中水滴由8000个水分子组成, 环境气体由27000个氮气分子组成. 首先利用分子动力学方法模拟计算了不同状态下水的物性参数以及亚临界条件下匀强电场对液滴蒸发特性的影响, 从而验证了分子模型和蒸发模型的正确性. 接着模拟了在不同幅值和频率的交变电场作用下水滴在氮气环境下的蒸发过程, 结果表明, 相比于无电场或匀强电场, 交变电场能够更显著地促进水滴的蒸发. 在频率一定时, 随着电场幅值的增大, 液滴的蒸发速率不断升高, 蒸发寿命不断下降, 且液滴的瞬时蒸发速率、液滴温度、水分子的排列结构等参数都会产生频率为所加电场二倍的振荡特性, 且电场幅值越大, 振荡幅值也越大. 而在电场幅值一定时, 随着频率的增大, 液滴蒸发寿命和速率并不是单调变化的, 而是在频率$f=5$GHz时, 分别达到一个极大值和极小值, 文中从液滴能量和分子排列结构两个方面解释了产生了这一现象的原因.
关键词:
In this paper, the effect of sinusoidal alternating electric field on evaporation characteristics of three-dimensional suspended water droplet in supercritical nitrogen was studied by molecular dynamics method. And the effects of amplitude and frequency of alternating electric field on evaporation life and instantaneous evaporation rate of single droplet were mainly considered. The evaporation of droplet with 8000 water molecules in the environment of 27 000 nitrogen molecules was simulated and analyzed. Firstly, the physical parameters of water such as thermal conductivity at different temperatures and pressures were simulated using molecular dynamics method, and compared with the theoretical or experimental data. Then, the effect of uniform electric field on single droplet evaporation under subcritical conditions was studied, which was in good agreement with the results in literature, and verified the correctness of the molecular model and evaporation model. Lastly, the evaporation of single water droplet under the action of alternating electric field with different amplitudes and frequencies was simulated. The results showed that compared with the case of no electric field or uniform electric field, the alternating electric field could promote the evaporation of water droplet more significantly. When the electric field frequency was constant, with the increase of the electric field amplitude, the evaporation life of water droplet decreased gradually. Besides, the instantaneous evaporation rate, droplet temperature, and the arrangement structure of water molecules would produce oscillation characteristics with the frequency twice that of the applied electric field at a certain amplitude, and the larger the electric field amplitude, the greater the oscillation amplitude. However, when the electric field amplitude was constant, the evaporation life of droplet did not change monotonically with the increase of frequency, but reached a maximum and a minimum respectively at $f=5$GHz. The reasons for this phenomenon were explained from two aspects of water droplet energy and water molecular arrangement structure.
Keywords:
本文引用格式
王群, 富庆飞.
Wang Qun, Fu Qingfei.
引言
在电场力作用下, 水分子的排列结构和动力学都会发生改变, 从而影响液滴的蒸发过程[12]. 到目前为止, 外加电场对液滴蒸发过程的影响一直是研究的热点. Kiyoshi等[13]、Hashinaga等[14]和Li等[15]通过实验发现, 当电场垂直作用于高温壁面上的液滴时, 电场对液滴蒸发有着较强的促进作用, 且交变电场比匀强电场更显著地促进液滴蒸发. Heidarinejad等[16]对直流电场作用下通道内的水蒸发进行了数值研究. 结果表明, 在电场作用下, 水的蒸发速率增大, 但在高雷诺数下, 电场的作用减弱. 常景彩等[17]通过数值模拟方法得到了高压静电场下液膜的蒸发速率会升高. Jaiswal等[18]利用PIV技术观察到在电场作用下的三维悬浮液滴, 其内部的热对流被大大加强了, 从而导致液滴蒸发速率加快. 但Zuo等[19]利用数值模拟方法发现, 当外部静电场平行于高温壁面时, 会抑制高温壁面上的液滴内部的流动, 从而降低了液滴的蒸发速率, 这与Almohammadi等[20]通过实验得到的结论定性上保持一致.
分子动力学(molecular dynamics, MD)模拟是基于粒子模型的微观尺度研究方法, 是从微观上分析液滴蒸发行为的有力工具. Wu等[21]利用分子动力学方法研究了二氟甲烷纳米液滴的蒸发特性, 包括环境温度、液滴尺寸、液滴初始温度等因素的影响. Vaitheeswaran等[22]、Peng等[23]采用MD方法研究了电场作用下板之间的水或水模的蒸发行为, 发现在外加电场作用下, 会增强水的蒸发. Okuno等[24]利用分子动力学方法研究了不同方向的匀强电场对水滴蒸发过程的影响, 结果表明, 电场方向垂直于气液界面时, 电场会促进水滴蒸发; 电场方向平行于气液界面时, 电场会抑制水滴的蒸发[25]. Hens等[26]利用分子动力学方法模拟了水平和垂直方向的电场对固体壁面上液滴的扩散和蒸发行为, 结论与文献[24]类似. Wang等[27]利用MD方法研究了电场对悬浮三维微纳米水滴以及盐溶液液滴蒸发过程特性的影响, 主要探讨了在电场下不同的盐溶液以及盐溶液浓度对蒸发特性的影响.
综上所述, 学者研究的焦点主要集中在匀强电场的影响上, 而匀强电场对液滴或水膜蒸发的影响与电场的方向有关. 交变电场的方向总是随时间的变化而不断变化的, 目前交变电场对蒸发影响的研究相对较少. 张立等[28]通过实验研究了均匀和不均匀电场对液滴蒸发的影响, 结果表明, 当电场强度足够大时, 不均匀电场相比于匀强电场更显著地促进液滴的蒸发. Zhang等[29]利用MD方法研究了方波电场下水膜和盐溶液膜的蒸发特性, 表明方波电场比匀强电场更能够促进水薄膜的蒸发, 且频率越大, 蒸发越快, 但在交变电场作用下液滴蒸发过程中参数的变化和机理尚未详细讨论. 本文利用分子动力学模拟方法, 研究正弦交变电场对三维悬浮水滴在超临界氮气环境下蒸发过程的影响, 系统地讨论了电场幅值和频率对液滴蒸发特性的影响, 包括液滴的蒸发寿命和速率、瞬时蒸发速率、液滴温度变化等方面. 并从水分子的排列结构、能量变化和所加交变电场的关系等角度解释了交变电场作用下液滴蒸发特性的不同.
1 模型建立及验证
1.1 模型建立
建立了如图1所示的液滴蒸发模型. 其中, 模拟区域为正六面体, 其边长$l=24$ nm, 分为气态和液态两个区域. 其中气态的成分为27 000个氮气分子, 均匀地分布在整个模拟区域内, 位于模拟区域中心位置的球形液滴由8000个水分子组成.
图1
在模拟过程中, 蒸发模型采用的是周期性边界条件, 即原子从一个边界出去, 会从另一个边界进来, 保证了蒸发过程中原子数的恒定, 同时克服了模拟体系较小的问题.
图2
表1 水和氮气分子的L-J势能参数
Table 1
对于不同原子间的相互作用的L-J势能参数, 可按以下公式选取
此外, 水、氮气的成键作用力或键角由谐振函数控制
式中, $K_{\rm l}$为拉伸强度, $l$为瞬时键长, $l_{0}$为平衡键长; $K_{\theta}$为旋转强度, $\theta $为瞬时键角, $\theta_{0}$为平衡键角. 表2中给出了水和氮气分子的结构参数.
1.2 模型验证
为了验证上述建立的分子模型以及蒸发模型的正确性, 下面分别计算了水的部分物性参数和液滴在亚临界环境下的蒸发特性, 并分别与理论数据或文献中的结果进行对比.
式中, $V$表示模拟区域体积, $K_{\rm B}$表示玻尔兹曼常数, $T$为模拟体系的温度大小. 利用式(5)和式(6), 得到了不同状态下水的热导率模拟结果, 如图3所示. 可以看出, 无论是在液态、气态或是超临界状态下, 模拟计算得到的热导率和黏性系数结果与IAPWS理论数据均符合良好, 分子模型可以正确反映水的宏观性质, 从而验证了分子模型的正确性, 同时也验证了微观小尺度的模拟可以反映物质的宏观现象规律的结论.
图3
在模拟过程中, 匀强电场的施加是通过对体系中每一个带电的原子施加一个电场力$F=q E$来实现的, 其中$F$的正负表示电场力的方向. 需要注意的是, 电场的施加是在体系达到平衡后, 即在NVE系综下施加.
对模拟得到的结果与文献中结果进行对比, 如图4所示. 可以看出, 模拟得到液滴分子数变化曲线与文献中的数据几乎重合, 表明蒸发模型以及蒸发流程是正确的.
图4
2 结果及讨论
2.1 电场幅值的影响
选定电场频率$f=5$ GHz, 分别设置电场幅值$E_{0}=0.4$, 1.2, 4, 8以及12 V/nm, 其电场形式如式(7)所示, 其中电场在$t=80$ ps时刻施加到模拟区域中.
图5
图5
不同电场幅值下液滴内分子数随时间的变化
Fig.5
Change of molecular number in droplet with different electric field amplitudes
图6
图6
交变电场和匀强电场下的液滴蒸发寿命对比
Fig.6
Comparison of droplet evaporation lifetime under alternating and uniform electric field
相比于匀强电场, 交变电场的方向和大小总是随时间周期性变化, 这会导致液滴内水分子所受到的电场力也是周期性变化的. 图7给出了液滴的瞬时蒸发速率随时间的变化. 在本文中, 液滴瞬时蒸发速率表示在一个步长的时间内, 液滴内水分子数的变化, 用来表示液滴的瞬时质量蒸发速率.
图7
图7
不同电场形式下液滴的瞬时蒸发速率
Fig.7
Instantaneous evaporation rate of droplet under different electric field
图7中分别给出了无电场、匀强电场以及交变电场作用下的液滴瞬时蒸发速率(电场强度或幅值均为4 V/nm). 可以看出, 当电场为匀强电场或不存在电场时, 瞬时蒸发速率曲线表现出无规则的振荡特性, 主要表现为小振荡幅值的无规则的振荡, 这是由分子动力学本身的热力学涨落和统计误差造成的波动; 而当电场为交变电场时(红色曲线), 曲线振荡变得更加有规律, 主要表现为更显著的振荡幅值以及两个振荡峰值之间的间距几乎保持一致. 为了进一步探究交变电场下液滴瞬时蒸发速率的振荡特性与所加电场的关系, 统计了蒸发速率的峰值对应的时刻, 并与电场的节点时刻进行对比, 如图8所示. 可以看出, 液滴瞬时蒸发速率的振荡峰值总是发生在电场的节点所对应的时刻, 这表明液滴的瞬时蒸发速率的振荡频率是所加电场频率的二倍, 且总是在每一个电场的节点处, 液滴瞬时蒸发速率达到最大.
图8
图8
蒸发速率振荡峰值与交变电场的对应关系
Fig.8
Relationship between evaporation rate frequency and electric field frequency
为了解释交变电场对液滴蒸发寿命和瞬时蒸发速率的影响, 下面主要从液滴的能量和水分子的排列结构两个方面进行分析. 不同幅值的交变电场作用下蒸发过程中液滴的温度随时间的变化 如图9所示. 当不存在电场或电场强度较小, $A=0.12$时, 液滴温度的变化曲线几乎重合, 且液滴温度会达到一个稳定温度. 随着电场幅值的继续增大, 液滴温度变化曲线表现出明显的振荡特性, 通过分析, 可以得到其振荡频率仍然是是所加电场频率的二倍, 而可以明显看出振荡幅值随着电场幅值的增大而不断增大. 同时, 液滴温度随时间是不断增大的, 没有表现出与无电场下液滴温度相对稳定类似的性质, 且电场幅值越大, 液滴温度上升地越快, 在同一时刻液滴温度越大. 这就导致了电场幅值越大, 液滴蒸发的寿命越小.
图9
接着, 从水分子排列结构方面分析交变电场对液滴蒸发的影响. 水分子间O-H的归一化径向分布函数的定义为: 系统中一个氧原子周围的氢原子的局域密度与系统中氢原子的平均密度之比(不包括与该氧原子组成水分子的氢原子), 可表示为
式中, ${\rm d}M$为距离一个氧原子$r+{\rm d}r$内的氢原子数, $\rho $为氢原子的平均数密度. 图10给出了不同时刻下体系中水分子间O-H的归一化径向分布函数.
图10
图10
$E=8$ V/nm水分子的O-H归一化径向分布函数
Fig.10
O-H normalized radial distribution function of water molecules at $E=8$ V/nm
图11
图11
$E=8$ V/nm下径向分布函数第一峰值随时间的变化
Fig.11
Change of the first peak value with time at $E=8$ V/nm
2.2 电场频率的影响
本节中研究了电场频率对液滴蒸发过程的影响. 选定电场幅值$E=4$ V/nm, 通过改变式(7)中的$t_{0}$大小, 来改变电场的频率大小, 表3给出了部分选定的$t_{0}$以及对应的周期和频率大小.
图12给出了不同频率的交变电场作用下, 液滴蒸发寿命的变化规律. 可以看出, 蒸发寿命随着频率的增加并不是单调变化的, 在$f=5$ GHz时, 液滴的蒸发寿命达到一个极大值. 当$f<5$ GHz时, 随着频率的增大, 液滴蒸发寿命不断升高, 但通过对数据进行分析, 可以得出在$f=3.13\sim 5$ GHz内, 液滴蒸发寿命的变化较为不明显, 这与文献中频率对液滴蒸发的影响较小的结论保持一致. 当频率继续增大, $f>5$ GHz时, 液滴蒸发寿命开始逐渐下降, 且随着频率的大幅增大, 液滴的蒸发寿命也会急剧下降, 这与文献[29]中的结论一致. 但作者仅对0.5 GHz, 100 GHz, 200 GHz, 500 GHz的方波对液膜蒸发的影响进行了模拟, 缺少频率较小时的数据.
图12
图12
液滴蒸发寿命和频率的关系
Fig.12
Relationship between droplet evaporation life and frequency
为了进一步研究交变电场对液滴蒸发过程的影响, 图13给出了液滴的瞬时蒸发速率.
图13
可以看出, 在不同频率的电场作用下液滴的瞬时蒸发速率都存在着明显的规律, 如显著的振荡幅值、几乎一致的振荡时间间隔等. 在$f=5$ GHz时, 液滴的瞬时蒸发速率会产生所加电场频率二倍频率的振荡特性, 下面给出了不同频率下液滴的瞬时蒸发速率振荡峰值对应的时刻与电场波节时刻的关系, 如图14所示, 其中空心符号表示液滴瞬时蒸发速率的峰值对应的时刻, 实心符号表示电场节点的时刻. 可以看出, 随着电场频率的增大, 蒸发速率峰值的时刻与电场波节对应的时刻符合得更好, 当电场较小时, 二者存在一些偏差, 而当频率较大时, 蒸发速率峰值出现的频率明显下降, 在某些电场波节时刻, 蒸发速率并不产生峰值, 表示不再满足二倍频率的关系. 这是由于当频率较大时, 所加电场的变化较快, 电场力与粒子本身的热运动相互耗散, 导致液滴瞬时蒸发速率的振荡特性逐渐消失.
图14
图14
不同频率下蒸发速率峰值和电场波节对应关系
Fig.14
Relationship between evaporation rate frequency and electric field frequency
为了研究上述液滴蒸发的寿命以及瞬时蒸发速率变化趋势的产生原因, 同样从液滴的能量变化和水分子的排列结构变化两个方面进行分析. 由2.1节中内容可知, 交变电场对水分子结构的影响主要体现在第一壳层水分子的密度, 即径向分布函数的第一峰值大小, 而对第一峰值的位置几乎没有影响.
图15
图15
$f\geqslant 6.25$ GHz下O-H径向分布函数第一峰值大小随时间的变化
Fig.15
The first peak value of O-H radial distribution function at $f\geqslant 6.25$ GHz
图16
图16
$f\leqslant 5$ GHz下O-H径向分布函数第一峰值大小随时间的变化
Fig.16
The first peak value of O-H radial distribution function at $f\leqslant 5$ GHz
图17
图17
第一峰值振荡的波谷值与频率的关系
Fig.17
Relationship between the trough value and the frequency of the first peak oscillation
图18
图18
第一峰值振荡频率与所加电场频率的关系
Fig.18
Relationship between the oscillation frequency and the frequency of the electric field
上面的结论可以解释在高频电场下($f>6.25$ GHz)液滴蒸发寿命下降的原因, 以及液滴的瞬时蒸发速率产生所加电场频率二倍的振荡特性的原因. 但无法解释在$f=5$ GHz时, 液滴的蒸发寿命产生极值点. 在$f<6.25$ GHz时径向分布函数的第一峰值的振荡幅值几乎保持一致, 对水分子结构的影响也应是一致的, 但考虑到水分子排列结构变化频率的不同, 造成在一个电场周期内的一定时间内, 电场对液滴做的功是不一致的, 这会导致水分子能量变化的不一致, 从而导致液滴蒸发寿命产生差异.
接着, 给出了不同频率的交变电场下液滴的动能随时间的变化, 如图19所示. 可以看到, 液滴的动能同样会产生与所加电场频率的二倍频率的振荡. 当频率较大$f> 6.25$ GHz时, 随着频率的增大, 液滴动能的振荡幅值也在逐渐增大, 同时液滴所达到的稳定的动能也更大, 这也会导致液滴蒸发的加快; 而当频率较小($f<5$ GHz)时, 动能的振荡幅值和液滴最终达到的平均温度几乎保持一致, 且$f=5$ GHz时所达到的稳定动能要稍微小一些, $f=6.25$ GHz所达到的稳定动能要稍微大一些, 此外, 在初始阶段, $f=5$ GHz比$f<5$ GHz以及$f=6.25$ GHz时的动能变化更慢, 且随着频率升高, 动能在初始阶段的变化更慢, 而在$f=6.25$ GHz时, 动能在初始阶段变化又加快, 这些都会导致液滴的蒸发寿命在$f=5$ GHz时达到极大值.
图19
图19
不同频率下液滴的动能随时间的变化
Fig.19
Variation of kinetic energy of droplets with time at different frequencies
3 结论
本文利用分子动力学方法研究了交变电场对液滴蒸发过程的影响, 主要考虑了电场幅值和频率对液滴蒸发特性的影响. 主要结论如下:
(1)相比于不加电场或匀强电场的工况, 相同幅值下的交变电场能够更有效地促进液滴的蒸发.
(2)在电场频率恒定的情况下, 随着电场幅值的不断增大, 液滴的蒸发寿命不断下降、蒸发速率不断升高.
(3)在电场幅值不变的工况下, 随着频率的不断增大, 液滴蒸发寿命的变化并不是单调变化的. 当频率较小时, 频率的变化对液滴蒸发过程的影响也相对较小, 且随着频率增大, 液滴蒸发寿命不断增大, 在频率$f=5$GHz处达到极值, 随着频率的继续增大, 液滴蒸发寿命迅速下降.
(4)在交变电场作用下, 液滴内分子的排列结构、液滴温度等参数都会产生所加电场二倍频率的振荡特性. 分子排列结构的周期性振荡和液滴温度或动能的周期性振荡也正是造成上述液滴蒸发寿命变化规律的原因.
参考文献
High temperature evaporation of water emulsion droplets used in thermal fluid treatment
,
Performance of parallel feed multiple effect evaporation system for seawater desalination
,
高温高压下机油液滴蒸发特性的数值模拟
,
Numerical simulation of oil droplet evaporation characteristics under high temperature and high pressure
Effect of ordinary frequency high electric fields on evaporation and drying
,
浅析浅川效应的产生机理
,
Analysis on the mechanism of shoal effect
Electrostatic force-assisted nanoimprint lithography
,
Effect of parameter variations on drop placement in an electrostatic ink jet printer
,
Electrostatic spray painting of carbon fibrerein-forced epoxy composites
,
Influence of nanoparticles on the evaporation behavior of nanofluid droplets: A Dh law and underlying mechanism
,
Electrostatic spray modification in gas turbine combustion
,
静电雾化太阳能海水淡化蒸发系统分析. [博士论文]
,
Analysis of electrostatic atomization solar desalination evaporation system. [PhD Thesis]
荷电液滴破碎机理及电流体动力学特性研究. [博士论文]
,
Invesyigation on breakup mechanism and electro-hydrodynamics characteristics of charged droplet. [PhD Thesis]
Enhancement of evaporation of droplet using EHD effect
,
Effect of ordinary frequency high electric fields on evaporation and drying
,
Effects of high voltage electrostatic field on evaporation of distilled water
,
Numerical investigation of electrohydro-dynamics (EHD) enhanced water evaporation using large eddy simulation turbulent model
,
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,
Evaporation characteristics of water film over collecting electrode in high-voltage electrical field
Interplay of electro-thermo-solutal advection and internal electrohydrodynamics governed enhanced evaporation of droplets
,
Numerical study of droplet evaporation in coupled high-temperature and electrostatic fields
,
Sessile drop evaporation under an electric field
,
Molecular dynamics simulation on evaporation of a suspending difluoromethane nanodroplet
,
Water between plates in the presence of an electric field in an open system
,
Accelerated aqueous nano-film rupture and evapo ration induced by electric field: A molecular dynamics approach
,
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,
Acceleration of aqueous nano-film evaporation by applying parallel electric field: A molecular dynamics simulation
,
Evaporation of water droplets on pt-surface in presence of external electric field—A molecular dynamics study
,
Molecular dynamics simulation on evaporation of water and aqueous droplets in the presence of electric field
,
均匀电场和极不均匀电场对水蒸发的影响
,
The influence of uniform electric field and extremely non-uniform electric field on water evaporation
Molecular dynamics simulation on evaporation enhancement of water and aqueous nano-films by the application of alternating electric field
,
A general purpose model for the condensed phases of water: TIP4P/2005
,
The green-kubo formula and the onsager reciprocity relations in quantum statistical mechanics
,
The first principle calculation of green-kubo formula with the two-time ensemble technique
,
超临界Cu-水纳米流体热导率分子动力学研究
,
Molecular dynamics study on thermal conductivity of supercritical Cu-water nanofluids
Molecular dynamics simulation for liquid water
,
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