力学学报  2018 , 50 (3): 553-560 https://doi.org/10.6052/0459-1879-17-343

流体力学

纳米阵列中气体驱替液体的流动特征

宋付权1, *, , 胡箫1, 朱根民1, 朱维耀2

1 浙江海洋大学石化与能源工程学院,浙江舟山 316022
2 北京科技大学土木与资源工程学院,北京 100083

THE CHARACTERISTICS OF WATER FLOW DISPLACED BY GAS IN NANO ARRAYS

Song Fuquan1, *, , Hu Xiao1, Zhu Genmin1, Zhu Weiyao2

1 School of Petrochemical and Energy Engineering, Zhejiang Ocean University, Zhoushan 316022, Zhejiang, China
2 School of Civil and Environmental Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China

中图分类号:  TE312

文献标识码:  A

通讯作者:  通讯作者:宋付权,教授, 主要研究方向：微纳米流动理论和实验研究,页岩气开发等. E-mail：songfuquan@zjou.edu.cn

收稿日期: 2017-10-18

接受日期:  2018-03-19

网络出版日期:  2018-06-10

版权声明:  2018 《力学学报》编辑部 《力学学报》编辑部 所有

基金资助:  国家自然科学基金(11472246),国家重大专项(2017ZX05072005)资助项目.

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摘要

纳米尺度下气体驱动液体流动特征在纳流控芯片及页岩气开发中具有广泛的应用前景. 利用管径规格为292.8 nm,206.2 nm,89.2 nm,67.0 nm,26.1 nm的氧化铝膜为纳米阵列,进行气驱水实验和单相气体流动实验,分析纳米尺度下气驱水流动特征. 实验表明,纳米阵列中气驱水时气体流量随驱动压力变化经历三个阶段：第一阶段流量缓慢增大,且比单相气体流量降低约一个数量级;第二阶段纳米阵列中的水被大量驱替出,流量迅速增大;第三阶段纳米阵列中的水全部被驱替出,流动特征与单相气体流动保持一致. 分析表明,气驱水第一阶段存在气液界面毛细管力的“钉扎”作用及固液界面相互作用力的影响,是产生非线性流动的主要原因;而一旦“钉扎”作用破坏,气体进入管道推动界面运动,气柱与液柱之间的毛细曲面曲率变化,毛细管力减小,气体流量急剧增大,其中毛细管力随驱替压力增大急剧变化,是造成第二阶段气体流量突变的主要原因.

关键词： 纳米阵列 ; 气驱水流动 ; 微纳米流动 ; 毛细管力

Abstract

The two-phase flow characteristics of water flow displaced by gas at nanometer scale have a wide application in the development of nano-fluidic chips and shale gas. In this paper, experiments of water flow displaced by gas and single-phase flow was carried out to study the flow characteristics of water flow displaced by gas at nanoscale of alumina membranes with diameters of 292.8 nm, 206.2 nm, 89.2 nm, 67.0 nm and 26.1 nm. The experiments show that there are three flow stages for water flow displaced by gas at nanoscale: firstly, the flow rate increases slowly with increasing the driving pressure in the first stage, and the gas flux is decreased about one order of magnitude when compared with gas single-phase flow; secondly, gas flux increases rapidly with increasing the driving pressure as water in nano arrays are largely driven out in the second stage; thirdly, gas flow characteristics are consistent with the single-phase flow when water in nano arrays are all displaced out in the third stage. The analysis results show that due to the “pinning" effect of capillary pressure at the gas-liquid interface and the interaction of solid-liquid interface, gas flux increase slowly in the first stage of water flow displaced by gas. And the larger driving pressure is required to increase the gas flux in nano arrays, which is the main reason of the nonlinear flow characteristics. Once the “pinning" effect is destroyed, the gas will enter the pipeline to promote the movement of the interface, which will change the capillary curvature between capillary column and liquid column. As a result, the capillary force reduces rapidly with the increase of displacing pressure and gas flux will increase sharply, which is the main reason of the sudden change of water flow displaced by gas in the second stage.

Keywords： nano arrays ; water flow displaced by gas ; nano- and micro- flow ; capillary force

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宋付权, 胡箫, 朱根民, 朱维耀. 纳米阵列中气体驱替液体的流动特征[J]. 力学学报, 2018, 50(3): 553-560 https://doi.org/10.6052/0459-1879-17-343

Song Fuquan, Hu Xiao, Zhu Genmin, Zhu Weiyao. THE CHARACTERISTICS OF WATER FLOW DISPLACED BY GAS IN NANO ARRAYS[J]. Chinese Journal of Theoretical and Applied Mechanics, 2018, 50(3): 553-560 https://doi.org/10.6052/0459-1879-17-343

引言

气液两相流体力学 最近几十年才发展起来,常规尺度气液两相流较多的应用在大型锅炉机[1],尤其是原子能电站[2]中,气 液两相流动及其传热性能在设备的设计与安全运行中越来越重要. 而在微纳米尺度下,药品以及粉末颗粒的制备[3],微纳流控芯片技术[4]的发展与气液两相流动都有密切关系,迫切需要发 展微纳米尺度下气液两相流动的理论. 尤其是随着页岩气及致密气藏的开发[5,6,7],水力压裂技术[8]的研究不断发展,气水两相在纳米尺度下的传质和流动 机理对气藏的产能预测、生产动态分析具有非常重要的作用[9].

近年来,国内外学者在微纳米尺度下的气水两相流动进行初步的研究. 2009年方薪晖[10]在内径为1~5 mm的亲、疏水玻 璃微细通道中的气水两相流动实验表明,微细通道内流型图与常规大管径下的流型图存在明显差异. 2009年宋付权和左加传[11]在内径分别为75 m, 25 m和1 mm的石英玻璃管的实验结果表明：水驱气是一种活塞流动,微管中的气水界面形状随着流速的不同而发生改变. 2013年Yuan和Zhao[12]发现在固体表面本征润湿性能和拓扑结构的共同作用下,会将部分液体“钉扎”在固体周围. 2014年Wu 等[13]用100 nm深,5 m宽和200 m 长的玻璃微纳米芯片来模拟页岩气藏中的气-水两相流动特征,实验结果表明：在微纳米尺度下,气水两相的流型会 发生变化,气体的滑脱效应随孔道直径的降低而增大,随剩余水饱和度的增大而增大. 2014年刘赵淼等[14]利用Y型微通道(宽度500 m,长度20 mm)研究微液滴形成机理及两相界面变化特性. 2016年Alfi等[15]在10 nm, 50 nm, 100 nm深,5 m宽的玻璃微纳米通道中研究液体的泡点温度随管径变化的关系,结果表明当管径下降到10 nm,泡点温度变化非常大.

实验研究主要集中在纳米尺度下流体的性质和流型特征[16,17,18,19],疏水性碳纳米管中的液体流动及微米尺度两相 流动[11,20-21],而纳米尺度内开展气水两相流体流动的分子模拟或者室内实验的难度远远大于单相流 体[9,22-24]. 2016年,Polymicro公司研制出最小管径为200 nm的毛细管,但单根纳米管中流量测量技术难度的限制,导致气驱水中气水两相的 流量特征随驱替压力的关系研究非常少[25,26,27,28,29,30],实验研究主要集中在微米尺度[31,32,33,34,35]. 关于纳米尺度下气驱水时流量特征变化需要用实验手段加以解释.

本 文采用管径规格分别为292.8 nm, 206.2 nm, 89.2 nm, 67.0 nm, 26.1 nm的氧化铝膜为纳米阵列,进行气驱水实验和单相气体流动实验,分析纳米尺度下气驱水的流动特征.

1 纳米阵列流动实验过程

1.1 实验原理

本文设计并搭建了一个氮气流经饱和水后的纳米阵列的实验系统,如图1所示,实验驱替压力为0~0.3 MPa. 实验需测量的值有温度、压力、气体流量. 由于实验要求的精度较高,整个实验过程在定制的VS-840U净化工作台(洁净度十级,保持实验温度恒定为20℃)中进行,具 体操作过程简述：

(1)首先连接各线路和电源;(2)实验用去离子水由Milli-QA制备,被管径为26.1 nm的氧化铝膜过滤处理后,用30 MPa压力的抽真空加 压饱和装置,将氧化铝膜饱和去离子水12 h,待12 h后取出;(3)检查氧化铝膜合格后,将氧化铝膜放在夹具中(砂芯支撑),利用两个 密封橡胶圈和密封夹具将氧化铝膜密封,用肥皂水检查整套实验装置的气密性;(4)气密性检查合格后,打开氮气瓶,经过气体过滤器后 的99.999%高纯氮气作为动力源,通过调节气驱压力,对纳米阵列中的去离子水进行气驱;(5)通过压力和温度测量仪读取温度和压力 值,由MF4000系列电子微流量计得到气体在不同驱替压力下的流量;(6)由于实验气驱水过程中存在气体流量突然增大的压力点,此时电子 微流量计的读数不再稳定,因此保持气驱压力不变,等流量计数据稳定后继续提高压力,读取流量计读数;(7)所有规格下的氧化铝膜都进 行重复实验.

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图1   实验装置原理图

Fig. 1   The schematic diagram of the experimental setup

对于单相气体流动实验而言,只需将干燥的氧化铝膜放在夹具中,然后按照相同实验步骤,提高实验压力,得到气体流量值即可.

根据上述实验原理,得到通过纳米阵列后的单相气体体积流量与气驱水时的气体体积流量,然后将体积流量再乘以实验压力下的气体密度,得到气体质量流量. 根据同管线中的质量守恒原理,再按照式(1)的计算方法,得到单根纳米阵列通道中的气体质量流量,进而可以分析纳米阵列中气体流量随驱替压力的变化特征.

Qnano=Qout/N(1)

式中, Qnano是单根纳米阵列中的气体质量流量,kg/s; Qout是气体流量计测量的气体质量流量,kg/s;N是纳米阵列的数量,见表1所示.

表 1   纳米阵列的基本参数

Table 1   The basic parameters of nano arrays

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1.2 纳米阵列的表征

本实验所用氧化铝膜从深圳拓扑精膜科技有限公司购买,利用中国科技大学的SEM (Sirion200)以及Nano-measurer和Image-J软件[36]测量管径、孔密度和膜厚度,并取平均值,氧化铝膜表面的纳米阵列与 膜厚度的截面测量结果图2和表1所示.

本论文利用JY-82A视频接触角测定仪,将放有氧化铝膜的洁净载玻片放在接触角测定仪的测量平台上,测量去离子水在 氧化铝膜表面的接触角,结果如图3所示.

图3测量结果得到：两组氧化铝膜的接触角分别为43.81°,18.92°,氧化铝膜具有较强的亲水性.

实验装置中,压力表的精度为100 Pa,实验所用最小压力值为10 kPa,误差为 ±1%;MF4000气体流量计的精度为 ±1%;实验用到的夹具对实验的误差为 ±0.7%. 综上所述,可忽略实验设备的误差对实验结果的影响.

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图2   氧化铝膜阵列扫描电镜图

Fig. 2   SEM images of alumina membrane

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图3   氧化铝膜接触角测量结果

Fig. 3   Results of contact angle on alumina film

2 实验结果

2.1 气体流量随压力梯度的变化关系

按照上述实验方法和步骤,对饱和水后的纳米阵列进行气驱水实验,计量出口处气体的流量变化. 为更清楚地比较不同规格纳米 阵列中的气体流量,防止小管径的实验数据被重叠,将管径相近的实验结果绘制在同一张图中. 从图4看出,每种规格管径下重复实验的重复性较好,基本说明实验数据是可靠性的.

从图4 可以看出, 每种规格管径纳米阵列的气驱水流动都存在三个阶段：第一阶段,气体流量缓慢增大,该过程所有规格管径下的气体 流量值太小,曲线重叠在一起,紧贴横坐标;第二阶段,气体流量急剧增大,此时气体流量随驱替压力变化的曲线开始分离; 第三阶段,气体流量保持稳定较快增长,该阶段不同管径规格的实验曲线基本完全分离,表现出管径越大,气体流量越大的实验现象.

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图4   不同纳米阵列规格下的气驱水流动结果比较

Fig. 4   Comparison results of water flow displaced by gas in nano arrays

为分析上述气驱水流动产生这三个阶段的机理,定义气驱水流动第一阶段向第二阶段过渡处为A点,定义第二阶段向第三阶段过渡处为B点.

2.2 与单相气体流动比较

利用上述实验装置,进行单相气体流动实验,比较单相气体与气驱水流过纳米阵列完整的3个变化过程,结果如图5所示.

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图5   气驱水与单相流动的气体流量对比

Fig. 5   Comparison of gas flux between water flow displaced by gas and single-phase flow

从图5 实验结果看出, 单相气体流动没有表现出非线性特征,流量与驱替压力梯度近似呈直线.

而在气驱水时,相比较与单相气体流动而言,第一阶段的气体流量大幅度降低约一个数量级. 当气驱压力增大到过渡处A点后,气体流量迅 速增大,到达过渡处B点后,气体流量保持与单相气体流动相同的变化趋势.

3 实验结果讨论

3.1 流量转折点特性讨论

流体力学认为,在气驱水的流动过程中,除了黏性力的影响外,还存在毛细管力的作用,单根圆管中毛细管力计算公式为

pc=2δcosθ/r(2)

式中, pc为毛细管力,Pa; δ为界面张力,N/m; r为毛细管半径,m; θ为润湿接触角,(°).

毛细管力计算中的微管壁面接触角并不一定等于宏观条件测量的接触角,它还随流速的变化而变化[11],液滴在实际固体表面上 的平衡接触角总是在一定的范围内变化,而固液气三相接触线却“钉扎”在固体表面不动,这种理论接触角与表观接触角的差异就是接触 角滞后(contact angle hysteresis, CAH)效应[37,38]. 遗憾的是,目前的实验手段无法测量纳米阵列中的气液界面的动态接触角,所以无法对毛细管力进行定量的计算,但从气驱水过程的第二 阶段“突变”(如果毛细管力不存在,流量应该是渐变的),可以看出毛细管力对气液两相流动的影响. 从毛细管力以及实验条件可以对气驱水三个阶段的流量转折点特性进行分析.

在气驱水第一阶段,气体试图进入饱和水后的纳米阵列中,但 气液界面毛细压的“钉扎”作用[33,34]和固液界面作用 力,使得气体流动阻力大,因此气相流量较小,随驱替压力的增大而缓慢增大.

当气驱压力开始增大到超过A点后,在气驱水的第二阶段,“钉扎”作用破坏,气柱与液柱之间的毛细曲面曲率变化,毛细压减小,气体进 入管道推动界面运动,造成弯月面破裂,流量将“突然”增加到达B点. 从A到B点是管道内气体驱动液体的流动,毛细管力随压力增大而急剧变化,造成了水完全被驱替出来后的气体流量突变,流量迅速增大. 这就解释了气驱水第二阶段流量突变的流动特征.

最后随压力继续增大超过B点后,在气驱水的第三阶段,此刻纳米阵列中的水已经全部被驱替出,不存在毛细管力和管道沿程液固、液气 之间的作用,气体流动特征与单相气体流动保持一致.

3.2 A转折点前的流量随压力梯度的变化

在整个气驱水过程中,相比较于第三阶段的流量而言,初期的气体流量值非常小,导致这部分实验曲线被重叠在一起. 为了分析气驱 水第一阶段的流动特征,截取流量急剧增加A转折点前的流量随驱替压力的实验数据,如图6所示.

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图6   气驱水第一阶段流动特征

Fig. 6   First stage flow characteristics of water flow displaced by gas

从图6的实验结果可以看出：所有管径条件下的气驱水流动都表现出明显的非线性流动特征,而且管径越小,气体流量增加越缓慢.

根据毛细管力公式(2),气驱水时气相流动主要受到毛细管力的影响,氧化铝膜在其他参数一定时,孔隙半径越小,毛细管力越大,纳米阵列的吸水能力越强,气驱水的流动阻力急剧增大. 根据这一原理,结合纳米阵列中毛细管力与固液作用力的关系,进一步分析气驱水第一阶段流动产生非线性的原因：

当驱替压力初期,纳米阵列中的水填充满整个管道,受到气固液三相界面间毛细管力的“钉扎”作用显著,以及固液界面的阻力作用,所以此时气体流量很小,且缓慢增大. 当气驱压力增大接近A点,此时毛细管力的“钉扎”作用即将被突破,气体流量已得到较快增加,从而产生了非线性流动特征. 而且相比较于大孔而言,小管径的纳米阵列中的毛细管力和固液界面的阻力作用更大,所以气驱水时气相流量增加也越缓慢.

3.3 A转折点的驱动压力随管径的变化

不同管径条件下,气驱水时气相流量转折点A的压力与管径变化关系的分析结果如图7所示.

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图7   A点压力与管径的关系

Fig. 7   Relationship between pressure of A and diameters of nano arrays

从图7 可以看出,流量转折点A所对应的压力值随管径增大而降低. 根据图3亲水性测量结果可以看出,实验所用氧化铝膜为一种亲水材料,饱和水后吸附在纳米阵列中的水增加了流固耦合作用,而且管径越小,气液固三相界面间的毛细管力作用越大. 所以小管径的纳米阵列中,气驱水过程流动阻力更大,需要更大的压力才能将纳米阵列中的水驱替出. 而管径较大时,纳米阵列中的水在低压力梯度下就能被驱替出,气体流量快速增大. 这也解释了微米以上的常规管道中,气驱水过程迅速,驱替所需的压力较小,非线性特征相对不明显的实验现象.

4 结 论

通过开展纳米尺度下气驱水流动与单相气体流动实验,从实验结果可以得出以下结论：

(1)单相气体与气驱水时气相流动实验结果表明：纳米尺度下,气驱水时气体流量变化存在三个阶段：第一阶段气体流量缓慢增大,比单相气体流量降低约一个数量级;第二阶段纳米阵列中的水被大量驱替出,流量迅速增大;第三阶段纳米阵列中的水全部被驱替出,气体流动特征与单相气体流动保持一致.

(2)气驱水第一阶段过程中,存在气液界面毛细压的“钉扎”效应,使得在气驱水初期,气体流量先缓慢增大. 毛细管力是气驱水产生非线性流动的主要原因.

(3)在气驱水过程中,当气驱压力继续增大,“钉扎”作用破坏,气体流量迅速增大. 毛细管力对气驱水流动的影响,是造成第二阶段气体流量突变的主要原因.

本文实验采用氧化铝膜作为纳米阵列通道,并非单根纳米管. 纳米阵列通道内的几何尺寸不确定度及膜材料的均匀性有可能影响流 量特性,特别对流量转折点A的发生;但由于目前实验条件限制,尚无法进行纳米通道内的流动显示,因此文章中对流动图像的解释, 特别是第一和第二阶段的分析结论还有待进一步实验验证.

The authors have declared that no competing interests exist.

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